(10) JP 2017-66268 A 2017.4.6 ２５％の範囲となることが好ましい。より好ましくは３％〜２０％の範囲である。この単 価ヒドロキシ化合物は、⼀般式（４）において、ｎが０である化合物に該当し、ＤＶＢに より架橋されていない化合物であると⾔える。この単価ヒドロキシ化合物の含有量が、こ の範囲より少ない場合は、官能基濃度に由来する性質が改良されないままの状態であり、 この範囲より多い場合は、官能基密度が低くなり過ぎて硬化性が低下する傾向がある。本 発明では、これら芳⾹族ビニル化合物中のＥＶＢの使⽤量を変化させることにより、ＤＶ ＢＮ−Ｐの⽔酸基当量を２００〜５００ｇ／ｅｑに調整することが可能である。この結果 、エポキシ樹脂組成物の難燃性、耐湿性、⾼温低弾性等の優れた物性を発現し、半導体封 ⽌材料や回路基板材料等の⽤途で難燃性及び信頼性等に優れた組成物を与える。このこと は半導体封⽌⽤材料として使⽤した場合、流動性から良好な成形性が可能であり、回路基 板⽤材料として使⽤した場合は、有機溶媒への溶解性の向上が可能である。その結果、各 種物性の向上、例えば、難燃性の向上や更なる低吸⽔性や低誘電性により信頼性に優れた 材料が得られる。  次に、本発明の多価ヒドロキシ樹脂について説明する。  本発明の多価ヒドロキシ樹脂は、上記⼀般式（４）で表される。したがって、製造⽅法 が特定されていない限り、本発明の製造⽅法で得られる多価ヒドロキシエポキシ樹脂と同 様な説明となる。有利には、上記フェノール化合物と、⼀般式（２）および（３）で表さ れる芳⾹族ビニル化合物を同時に反応させて得られる。  すなわち、本発明の多価ヒドロキシ樹脂の⽔酸基当量、溶融粘度、軟化点及び上記単価 ヒドロキシ化合物の含有量は、上記した範囲であることが好ましい。更に、⼀般式（４） における記号及び好ましい範囲⼜は基は、上記と同様である。   次に、本発明のエポキシ樹脂について述べる。   本発明のエポキシ樹脂(ＤＶＢＮ−Ｅと略す）は、⼀般式（４）で表される多価ヒドロ キシ樹脂（ＤＶＢＮ−Ｐ）のＯＨ基をグリジルエーテル化することにより得ることができ る。  本発明のＤＶＢＮ−Ｅは、ＤＶＢＮ−Ｐをエピクロルヒドリンと反応させる反応の他、 ＤＶＢＮ−Ｐとハロゲン化アリルを反応させ、アリルエーテル化合物とした後、過酸化物 と反応させる⽅法で得ることもできる。上記ＤＶＢＮ−Ｐをエピクロルヒドリンと反応さ せる反応は、通常のエポキシ化反応と同様に⾏うことができる。   例えば、上記ＤＶＢＮ−Ｐを過剰のエピクロルヒドリンに溶解した後、⽔酸化ナトリウ ム、⽔酸化カリウム等のアルカリ⾦属⽔酸化物の存在下に、２０〜１５０℃、好ましくは 、３０〜８０℃の範囲で１〜１０時間反応させる⽅法が挙げられる。この際のアルカリ⾦ 属⽔酸化物の使⽤量は、ＤＶＢＮ−Ｐの⽔酸基１モルに対して、０．８〜１．５モル、好 ましくは、０．９〜１．２モルの範囲である。また、エピクロルヒドリンはＤＶＢＮ−Ｐ 中の⽔酸基１モルに対して過剰に⽤いられるが、通常、ＤＶＢＮ−Ｐ中の⽔酸基１モルに 対して、１．５〜３０モル、好ましくは、２〜１５モルの範囲である。反応終了後、過剰 のエピクロルヒドリンを留去し、残留物をトルエン、メチルイソブチルケトン等の溶剤に 溶解し、濾過し、⽔洗して無機塩を除去し、次いで溶剤を留去することにより⽬的のエポ キシ樹脂（ＤＶＢＮ−Ｅ）を得ることができる。   本発明のエポキシ樹脂組成物は、少なくともエポキシ樹脂及び硬化剤を含むものである が、次の３種類がある。 １）エポキシ樹脂の⼀部⼜は全部として前記ＤＶＢＮ−Ｅを配合した組成物。 ２）硬化剤の⼀部⼜は全部として前記ＤＶＢＮ−Ｐを配合した組成物。 ３）エポキシ樹脂及び硬化剤の⼀部⼜は全部として前記ＤＶＢＮ−ＥとＤＶＢＮ−Ｐを配 【００４０】 【００３９】 【００３８】 【００３７】 【００３６】 【００３５】