श्रिया ने फ़िल्मों में अपने अभिनय कैरियर की शुरूआत उषा किरण मूवीज़ द्वारा निर्मित तेलुगू फ़िल्म "इष्टम" (2001) से की। उनकी यह पहली फ़िल्म बॉक्स ऑफ़िस पर कुछ ठीक चल नहीं पाई, लेकिन कई तेलुगू निर्माता और निर्देशकों ने उन पर ग़ौर किया। जल्द ही उन्होंने नागार्जुन की "संतोषम" (2002) साईन की, जो ज़बरदस्त हिट साबित हुई और उसके बाद उन्होंने पीछे मुड़ कर नहीं देखा.वे काफ़ी भाग्यशाली रहीं कि कैरियर के प्रारंभिक चरण में ही उन्हें चिरंजीवी की नायिका बन कर अभिनय करने का मौक़ा मिला। टैगोर की भारी सफलता के बाद वे दक्षिण भारतीय फ़िल्म उद्योग की चोटी की अभिनेत्रियों में से एक बन गईं। उनकी नुव्वे नुव्वे और भागीरथ जैसी बाद की फ़िल्मों ने उन्हें अनेक पुरस्कारों से नवाज़ा. बतौर प्रभास की नायिका उनके द्वारा अभिनीत छत्रपति फ़िल्म, उनके कैरियर की सबसे बड़ी हिट फ़िल्मों में से एक थी।
श्रिया ने फ़ेयर एंड लवली, लक्स और हेड एंड शोल्डर्स जैसे बड़े ब्रांडों को भी समर्थन दिया है।

उन्होंने तेलुगू अभिनेता तरुण, और त्रिशा कृष्णन के साथ "एनक्कु 20 उनक्कु 18" (2003) से तमिल फ़िल्मों में अपना पहला क़दम रखा। फ़िल्म बॉक्स-ऑफ़िस पर औसत रूप से हिट रही, लेकिन ए.आर. रहमान के संगीत की वजह से वह विशेषतः म्यूज़िकल हिट साबित हुई। तमिल फ़िल्मों में उनके लिए काफ़ी ग्लैमरस भूमिकाओं के प्रस्ताव आए, पर अगले एक वर्ष तक उन्होंने टॉलीवुड में अपना काम जारी रखा। जयम रवि के साथ फ़िल्म "मलै" के ज़रिए उन्होंने कॉलीवुड में अपनी वापसी की। फ़िल्म ने बॉक्स-ऑफिस पर अच्छा प्रदर्शन दिखाया. उन्होंने कई चोटी की अभिनेत्रियों को पछाड़ कर, रजनीकांत के साथ शंकर की "शिवाजी: द बॉस" में प्रतिष्ठित भूमिका हासिल की, जो "दशावतारम" के बाद, आज तक की सबसे महंगी भारतीय फ़िल्म है। हाल ही में वे "अलगिय तमिल मगन" में विजय की नायिका बन कर नज़र आईं और इस समय विक्रम के साथ "कंदस्वामी" का फ़िल्मांकन जारी है।

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