एल्ड्रिन को अक्टूबर 1963 में नासा अन्तरिक्ष यात्रियों के तीसरे समूह के एक हिस्से के रूप में चयनित किया गया। पायलट अनुभव की जांच की आवश्यकता नहीं थी। इसलिए वे एक पहले चयन के लिए योग्य थे। मूल "जेमिनी 9" प्राईम क्रू की मृत्यु के बाद, मिशन के लिए जिम लोवेल के साथ एलियट सी, चार्ल्स बासेत, एल्ड्रिन को पदोन्नत किया गया। संशोधित मिशन ("जेमिनी 9 ए") का प्रमुख उद्देश्य था लक्षित वाहन के साथ समन्वयन करना, लेकिन जब यह मिशन असफल रहा, एल्ड्रिन ने अन्तरिक्ष में वाहन के समन्वयन के लिए प्रभावी प्रयास हेतु इसमें सुधार किया। "जेमिनी 12" के पायलट के रूप में उनकी पुष्टि की गयी, यह जेमिनी का अंतिम मिशन था और ई वी ए की विधियों को प्रमाणित करने का अंतिम मौका था। एल्ड्रिन ने वाहन की अतिरिक्त गतिविधियों का एक रिकॉर्ड बनाया और साबित किया कि अन्तरिक्ष यात्री अन्तरिक्ष यान के बाहर भी काम कर सकते हैं।
20 जुलाई 1969 को वे चाँद पर कदम रखने वाले दूसरे अन्तरिक्ष यात्री थे, वे अन्तरिक्ष में चलने वाले पहले यात्री थे, उन्होंने कुल ई वी ए समय का रिकॉर्ड बना कर रखा जब तक इसे "अपोलो 14" के द्वारा पार नहीं कर लिया गया। उस समय एल्ड्रिन की इस इच्छा के बारे में कई अटकलें लगायीं गयीं कि वे चांद पर चलने वाले पहले अन्तरिक्ष यात्री बनना चाहते हैं। नासा के विभिन्न लेखों जोखों के अनुसार पहले उन्हें ही चांद की सतह पर कदम रखने का प्रस्ताव दिया गया था। लेकिन कॉम्पेक्ट ल्यूनर लैंडिंग मोड्यूल के भीतर अन्तरिक्ष यात्रियों की भौतिक स्थिति के कारण, कमाण्डर नील आर्मस्ट्रांग के लिए अन्तरिक्ष यान से बाहर आना अधिक आसान था। साथ ही नासा चाहता था कि एक नागरिक चांद की सतह पर अपना पहला कदम रखे जो कि आर्मस्ट्रांग था।

बज़ एल्ड्रिन चांद पर एक धार्मिक कार्य करने वाले पहले व्यक्ति थे। एल्ड्रिन एक प्रेस्बिटेरियन थे। चांद पर उतरने के बाद एल्ड्रिन ने धरती पर सन्देश भेजा: "मैं चाहता हूँ कि ऐसा मौका हर व्यक्ति को मिले, जो जहाँ कहीं भी इसे सुन रहा है, पल भर के लिए रुकें, पिछले कुछ घंटों की घटनाओं को याद करें और अपने तरीके से धन्यवाद करें." उसने चांद की सतह पर अपने आप को एक भोज दिया, लेकिन इसे गुप्त रखा क्योंकि अपोलो 8 पर जेनेसिस के पठन पर एक नास्तिक कार्यकर्ता मैडेलिन मरे ने मुकदमा दायर कर दिया था। चर्च के एक बुजुर्ग, एल्ड्रिन ने डीन वुडरफ के द्वारा उसे दी गयी पेस्टर की किट का उपयोग किया और वेबस्टर प्रेस्बिटेरियन चर्च में पादरी के द्वारा पढ़े गए शब्दों का इस्तेमाल किया। वेबस्टर प्रेस्बिटेरियन चर्च जो टेक्सास के वेबस्टर में एक स्थानीय मण्डली थी (जॉनसन अन्तरिक्ष केंद्र के पास एक ह्यूस्टन उपनगर), वहां चांद पर भोज के लिए प्रयुक्त प्याला था और 20 जुलाई के पास आने वाले रविवार को हर वर्ष इसकी स्मृति में समारोह मनाया जाता है।
एक संगतराश एल्ड्रिन, चांद पर ग्रांड मास्टर जे गय स्मिथ से एक विशेष डेपुटाईजेशन ले गया, जिसके साथ चांद के इस विशेष क्षेत्र का अधिकार टेक्सास के अंतर्गत होने का दावा किया गया।

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