हालांकि अपनी उच्च अभिनय क्षमता के लिए प्रशंसित, अब तक जोली की फ़िल्मों ने व्यापक स्तर पर दर्शकों को नहीं लुभाया था, लेकिन "" (2001) ने उन्हें एक अंतर्राष्ट्रीय सुपर स्टार बना दिया। लोकप्रिय "टॉम्ब रेडर" के वीडियोगेम अनुकूलन के लिए, लारा क्रॉफ्ट की शीर्षक भूमिका निभाने हेतु जोली को ब्रिटिश उच्चारण सीखने और व्यापक मार्शल आर्ट प्रशिक्षण की ज़रूरत पड़ी। आम तौर पर उन्हें अपने शारीरिक प्रदर्शन के लिए सराहना मिली, लेकिन फ़िल्म को ज्यादातर नकारात्मक समीक्षाएं हासिल हुईं। "स्लैंट मैगज़ीन" ने टिप्पणी की, "एंजेलीना जोली, लारा क्राफ्ट की भूमिका निभाने के लिए ही पैदा हुई थीं, लेकिन [निर्देशक] साइमन वेस्ट ने ग़ोताखोर के एक खेल में उनकी यात्रा करवाते हैं।" बहरहाल, फ़िल्म अंतर्राष्ट्रीय स्तर पर सफल रही, जिसने दुनिया भर में $275 मिलियन का मुनाफ़ा कमाया, और एक महिला एक्शन स्टार के रूप में उनकी वैश्विक प्रतिष्ठा का शुभारंभ किया।

जोली ने बाद में एंटोनियो बैंडेराज़ के साथ, कॉर्नेल वूलरिच के उपन्यास "वाल्ट्ज़ इनटू डार्कनेस" पर आधारित रोमांचक फ़िल्म "ऑरिजिनल सीन" (2001) में मेल-ऑर्डर दुल्हन जूलिया रसेल के रूप में अभिनय किया। फ़िल्म बड़ी प्रमुख विफलता थी, जिसके बारे में "न्यूयॉर्क टाइम्स" ने टिप्पणी की, "कहानी मिस जोली के गले की रेखा से भी गहरे ग़ोता खाती है।" 2002 में, उन्होंने "लाइफ़ ऑर समथिंग लाइक इट" में लेनी केरिगन की भूमिका निभाई, जो फ़िल्म में एक महत्वाकांक्षी टी.वी. पत्रकार है, जिसे बताया जाता है कि वह एक सप्ताह में मर जाएगी। फ़िल्म को आलोचकों की प्रशंसा नहीं मिली, हालांकि जोली के अभिनय के प्रति सकारात्मक समीक्षाएं हासिल हुईं। सीएनएन के पॉल क्लिंटन ने लिखा, "जोली अपनी भूमिका में उत्कृष्ट रहीं। फ़िल्म के बीच में कुछ ऊटपटांग कथानक अंशों के बावजूद, यह अकादमी पुरस्कार विजेता अभिनेत्री अपने आत्मान्वेषण और जीवन को सही मायने में पूरी तरह जीने की यात्रा में बेहद विश्वसनीय है।"

2003 में जोली ने "" में लारा क्रॉफ्ट के रूप में अपनी भूमिका को दोहराया। अगली कड़ी ने, जोकि मूल जितना आकर्षक नहीं था, अंतर्राष्ट्रीय बॉक्स-ऑफ़िस स्तर पर $156 करोड़ डॉलर की कमाई की। बाद में उस वर्ष जोली ने अफ्रीका में एड कार्यकर्ताओं से जुड़ी एक फ़िल्म "बियॉन्ड बॉर्डर्स" में अभिनय किया। हालांकि फ़िल्म मानवीय राहत को बढ़ावा देने में जोली के वास्तविक जीवन की रुचि को दर्शाती है, फ़िल्म आलोचनात्मक और आर्थिक रूप से असफल रही। "लॉस एंजिल्स टाइम्स" ने लिखा, "जोली, जैसा कि उसने ऑस्कर-विजेता भूमिका "गर्ल, इंटरप्टेड" में किया, उस रोमांच और विश्वसनीयता को अपनी उन भूमिकाओं में पैदा कर सकती है, जिनकी वास्तविकता को वे समझती हैं। वे "लारा क्रॉफ्ट" फ़िल्मों को देख सकती हैं, कार्टूनों का समर्थन कर सकती हैं। लेकिन उनका यह संकर किरदार, जो भिनभिनाते कीडों, ख़ून और नालों की दुनिया में फंसा, बुरी तरह से लिखा गया एक कार्डबोर्ड व्यक्ति है, उन्हें पूरी तरह परास्त करता है।"

2004 में, जोली ने इथन हॉक के साथ एक थ्रिलर "टेकिंग लाइफ़" में अभिनय किया। उन्होंने एक एफ़बीआई प्रोफ़ाइलर इलियाना स्कॉट की भूमिका निभाई, जिसे एक शृंखला हत्यारे को खोजने में मॉन्ट्रियल लॉ एन्फ़ोर्समेंट की मदद के लिए बुलाया जाता है। फ़िल्म को मिश्रित समीक्षाएं मिलीं और "हॉलीवुड रिपोर्टर" ने निष्कर्ष निकाला, "एंजेलीना जोली ने एक ऐसी भूमिका निभाई, जो निश्चित रूप से उनके द्वारा पहले से निभाए किरदारों जैसा ही लगता है, लेकिन उन्होंने उसमें रोमांच और ग्लैमर का एक अचूक पुट जोड़ा है।" उन्होंने एनिमेटेड ड्रीमवर्क्स फ़िल्म "शार्क टेल" (2004) में "परीमछली" लोला के लिए आवाज़ भी दी है और केरी कॉनरैन की एक विज्ञान पर आधारित रोमांचक फ़िल्म "स्काई कैप्टन एंड द वर्ल्ड ऑफ़ टुमारो" (2004) में छोटी भूमिका निभाई, जिसे अभिनेताओं को लेकर पूरी तरह नीले परदे के सामने फ़िल्माया गया। इसके अलावा 2004 में, जोली ने अलेक्ज़ांडर महान के बारे में ऑलिवर स्टोन की जीवनी फ़िल्म अलेक्ज़ांडर में, ऑलिम्पियास की भूमिका निभाई। फ़िल्म घरेलू तौर पर विफल रही, जिसके ख़राब प्रदर्शन का श्रेय स्टोन ने अलेक्जांडर के उभयलिंगी चित्रण की अस्वीकृति को दिया, लेकिन यह अंतर्राष्ट्रीय स्तर पर सफल हुई, जहां संयुक्त राष्ट्र अमेरिका के बाहर $139 मिलियन का राजस्व उसकी झोली में आया।

2005 में जोली की एकमात्र फ़िल्म एक्शन-कॉमेडी "मिस्टर एंड मिसेज़ स्मिथ" थी। डो लिमन द्वारा निर्देशित यह फ़िल्म, एक ऊबे हुए विवाहित दंपत्ति की कहानी है, जिन्हें यह पता है कि वे दोनों ही रहस्यमय हत्यारे हैं। जोली ने ब्रैड पिट के साथ जेन स्मिथ की भूमिका निभाई। फ़िल्म को मिश्रित समीक्षाएं हासिल हुईं, लेकिन दोनों के बीच मौजूद आपसी ताल-मेल के लिए उनको सराहना मिली। "स्टार ट्रिब्यून" ने कहा, "हालांकि कहानी बेतरतीब लगती है, फ़िल्म मिलनसार आकर्षण, सरपट ऊर्जा और परदे पर सितारों के आपसी आकर्षण के बल पर आगे बढ़ती है।" फ़िल्म ने दुनिया भर में $478 मिलियन कमाए, जो 2005 की सबसे बड़ी हिट फ़िल्मों में से थी।

इसके बाद वे रॉबर्ट डि नीरो की फ़िल्म "द गुड शेफ़र्ड" (2006) में नज़र आईं, जो मैट डेमन द्वारा निभाए गए एडवर्ड विल्सन के किरदार की नज़रों से CIA के प्रारंभिक इतिहास से जुड़ा है। जोली ने मार्गरेट रसेल की सहायक भूमिका निभाई, जो विल्सन की उपेक्षित पत्नी है। "शिकागो ट्रिब्यून" के अनुसार, "जोली विश्वसनीय रूप से बूढ़ी होती हैं, इस बात से लापरवाह कि कैसे उनका भंगुर किरदार दर्शकों की सहानुभूति को उकेर रहा है।"

सन् 2007 में जोली ने वृत्तचित्र "ए प्लेस इन टाइम" के ज़रिए निर्देशन की दुनिया में अपना पहला क़दम रखा, जो एक सप्ताह के दौरान विश्व भर में 27 स्थानों पर जीवन को कैमरे में क़ैद करता है। फ़िल्म को ट्रिबेका फ़िल्म समारोह में दिखाया गया और इसे मुख्यतः उच्च विद्यालयों में राष्ट्रीय शिक्षा संघ के माध्यम से वितरित करने का इरादा है। जोली ने माइकल विंटरबॉटम की वृत्तचित्र शैली के ड्रामा "ए माइटी हार्ट" (2007) में मरियन पर्ल की भूमिका निभाई, जो पाकिस्तान में "वॉल स्ट्रीट जर्नल" के रिपोर्टर डेनियल पर्ल के अपहरण और हत्या के बारे में है। फ़िल्म मरियन पर्ल के संस्मरण "ए माइटी हार्ट" पर आधारित है और कान फ़िल्म महोत्सव में इसका प्रीमियर आयोजित हुआ था। "हॉलीवुड रिपोर्टर" ने जोली के प्रदर्शन को "अच्छी तरह से नपा-तुला और मर्म को छूने वाला", जिसे "सम्मान और मुश्किल लहजे पर मज़बूत पकड़ के साथ निभाया" कहा। फ़िल्म ने उन्हें चौथे गोल्डन ग्लोब पुरस्कार और तीसरे स्क्रीन एक्टर्स गिल्ड पुरस्कार के लिए नामांकन दिलवाया। जोली ने रॉबर्ट ज़ेमेकिस के एनिमेटेड महाकाव्य "बियोवुल्फ़" (2007) में ग्रैन्डल की मां का किरदार निभाया, जिसे मोशन कैप्चर तकनीक के ज़रिए निर्मित किया गया था।

जोली ने मार्क मिल्लर के ग्राफ़िक उपन्यास के रूपांतरण, 2008 की एक्शन फ़िल्म "वान्टेड" में जेम्स मॅकवाय और मॉर्गन फ़्रीमैन के साथ अभिनय किया। फ़िल्म को मुख्य रूप से अनुकूल समीक्षाएं प्राप्त हुईं और दुनिया भर में $342 मिलियन अर्जित करते हुए, यह एक अंतर्राष्ट्रीय सफल फ़िल्म साबित हुई। उन्होंने ड्रीमवर्क्स एनिमेटेड फ़िल्म "कुंग फ़ू पांडा" (2008) में मास्टर टाइग्रेस के लिए आवाज़ दी। अंतर्राष्ट्रीय स्तर पर $632 मिलियन राजस्व के साथ, यह उनकी अब तक की सर्वोच्च मुनाफ़ा कमाने वाली फ़िल्म बनी। उसी वर्ष, जोली ने क्लिंट ईस्टवुड के ड्रामा "चेंजलिंग" (2008) में क्रिस्टिन कॉलिन्स की भूमिका निभाई, जिसका प्रीमियर कान फ़िल्म महोत्सव में आयोजित हुआ। यह 1928 में लॉस एंजिल्स की एक महिला की सच्ची कहानी पर आधारित है, जिसका अपने अपहृत बेटे के साथ मिलन होता है, पर बाद में वह जान जाती है कि वह एक कपटी है। जोली को अकादमी पुरस्कार के लिए उनका दूसरा नामांकन प्राप्त हुआ और वे बाफ्टा पुरस्कार गोल्डन ग्लोब पुरस्कार और स्क्रीन एक्टर्स गिल्ड अवार्ड के लिए भी नामांकित हुईं. शिकागो ट्रिब्यून ने लिखा, "जोली वास्तव में तूफान से पहले की शांति में चमकती है, दृश्य [...] जब संकट की घड़ी में, एक के बाद एक सत्ताधारी पुरुष हस्तियां उसे नीचा दिखाती हैं।"

प्रारंभिक जीवन और परिवार
अंतर्राष्ट्रीय सफलता, 2001-अब तक
टैटू
मीडिया में