ब्लेक 1804 में लंदन लौटे और अपनी सबसे महत्वाकांक्षी रचना "" (1804-1820) का लेखन और चित्रण आरंभ किया। चॉसर के "कैंटरबरी टेल्स" में पात्रों को चित्रित करने का सुझाव मानकर ब्लेक ने चित्रण के विपणन की बात ध्यान में रखकर व्यापारी रॉबर्ट क्रोमेक से संपर्क किया। यह जानकर कि ब्लेक एक लोकप्रिय रचना के निर्माण में मनमौजीपूर्ण रवैया अपना रहे हैं, क्रोमेक ने अवधारणा को मूर्त रूप देने के लिए तुरंत ब्लेक के मित्र थॉमस स्टोथर्ड (Thomas Stothard) को नियुक्त कर लिया। जब ब्लेक ने यह जाना कि उनके साथ धोखा हुआ है, उन्होंने स्टोथर्ड के साथ संबंध तोड़ लिया। उन्होंने लंदन के सोहो जिले में 27 ब्रॉड स्ट्रीट पर स्थित अपने भाई की बिसाती की दुकान में अपनी एक स्वतंत्र प्रदर्शनी भी लगाई. इस प्रदर्शनी को लगाने का उद्देश्य था अन्य रचनाओं के साथ कैंटरबरी चित्रण ("द कैंटरबरी पिलग्रिम्स" के शीर्षक से) के उनके अपने रूपांतरण की बिक्री करना. इसके परिणामस्वरूप उन्होंने अपना "डिस्क्रिप्टिव कैटेलॉग" (1809) लिखा, जिसमें वह बात थी जिसे एंथनी ब्लंट ने सॉसर के बारे में “शानदार विश्लेषण” कहा. इसे सॉसर की समीक्षा के क्लासिक रूप में नियमित रूप से संकलित किया गया। इसमें उनके अन्य चित्रों के विस्तृत विवरण भी दिए गए हैं।

यद्यपि कि स्वयं प्रदर्शनी में बहुत कम लोग आए और कोई भी टेम्पेरा अथवा जलचित्र नहीं बिका. "द एग्जैमिनर" में छपा इसका इकलौता रिव्यू नकारात्मक था।

उनका परिचय जॉर्ज कम्बरलैंड द्वारा एक युवा कलाकार जॉन लिनेल से कराया गया। लिनेल के जरिए उनकी मुलाकात सैमुएल पामर से हुई जिनका संबंध कलाकारों के एक समूह से था, जो अपने आप को सोरम एंशेन्ट कहते थे। यह समूह ब्लेक द्वारा आधुनिक प्रवृत्तियों की अस्वीकृति तथा आध्यात्मिकता और कलात्मक न्यू एज़ के बारे में उनकी आस्था से इत्तफाक रखता था। 65 वर्ष की उम्र में ब्लेक ने द द बुक ऑफ़ जॉब के चित्रण का काम शुरू किया। ये रचनाएं बाद में रस्किन द्वारा प्रशंसित हुई जिन्होंने ब्लेक की तुलना रेम्ब्रेंट से की और वॉघन विलियम्स द्वारा, जिन्होंने अपने बैले "" को चित्रों की चयनिका पर आधारित किया। 

अपने जीवन के बाद के दौर में ब्लेक ने बड़ी संख्या में अपनी कृतियों, खासकर अपने बाइबल चित्रण को, थॉमस बट्स, एक संरक्षक जिसने ब्लेक को कलात्मक प्रतिभाओं से संपन्न एक आदमी के बजाए एक दोस्त के रूप में अधिक देखा, के हाथों बेचना शुरू कर दिया; ब्लेक के बारे में यह विशिष्ट राय उनके जीवन भर कायम रही.

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