अवेंजर्स पर आधारित एक फिल्म बनाने के विचार २००३ में शुरू हुए, और फिर अप्रैल २००५ में मार्वल स्टूडियोज के सीईओ एवी अराद ने उस समय सर्वप्रथम इस सुपरहीरो टीम पर आधारित एक फिल्म विकसित करने की योजना की घोषणा की, जब मार्वल एंटरप्राइजेज ने स्वतंत्र होने, और मेरिल लिंच के साथ सहयोग करके फ़िल्मों की कड़ी बनाने की घोषणा की थी, जिन्हें पैरामाउंट पिक्चर्स द्वारा वितरित किया जाना था। मार्वल ने एक संक्षिप्त प्रस्तुति में वॉल स्ट्रीट विश्लेषकों से अपनी योजनाओं पर चर्चा की; स्टूडियो का इरादा एक क्रॉसओवर फिल्म में सभी पात्रों को एक साथ दर्शाने से पहले मुख्य पात्रों के लिए व्यक्तिगत फिल्मों को रिलीज़ करने का था- ताकि वे अपनी पहचान स्थापित कर सकें और दर्शक उनके साथ परिचित हो सकें। पटकथा लेखक जैक पेन, जिन्होंने द इन्क्रेडिबल हल्क (२००८) की कहानी लिखी थी, २००६ में इस फिल्म से जुड़े, और जून २००७ में फिल्म की कहानी लिखने के लिए मार्वल स्टूडियोज द्वारा काम पर रख लिए गए। २००७-२००८ की राइटर्स गिल्ड ऑफ अमेरिका हड़ताल के समय, मार्वल पूरे समय राइटर्स गिल्ड ऑफ अमेरिका के साथ चर्चा में रही, ताकि यह सुनिश्चित किया जा सके कि कैप्टन अमेरिका, एंट-मैन और द अवेंजर्स समेत अपने कॉमिक बुक समकक्षों पर आधारित फिल्में बनाने में उसे किसी अड़चन का सामना न करना पड़े। उसी वर्ष मई में आयरन मैन (२००८) की सफल रिलीज के बाद, कंपनी ने अवेंजर्स के लिए जुलाई २०११ की रिलीज तिथि तय की। सितंबर २००८ में, मार्वल स्टूडियोज पैरामाउंट के साथ एक समझौते पर पहुंचे- उनकी पिछली साझेदारी का विस्तार - जिसके तहत मार्वल की पांच आगामी फिल्मों के वितरण अधिकार कंपनी को दे दिए गए।

अक्टूबर २००८ में डॉनी के हस्ताक्षर के साथ ही पात्र चयन की शुरुआत हुई। हालांकि मीडिया में डॉन चीडल द्वारा अवेंजर्स फ़िल्म में आयरन मैन २ से वॉर मशीन की भूमिका दोहराये जाने की खबरें भी उठी थी, लेकिन बाद में चीडल ने कहा कि उन्हें नहीं लगता है कि चरित्र फिल्म में दिखाई देगा। साथ ही, मार्वल द्वारा दो प्रमुख कदम उठाये गए: जॉन फेवरोऊ को फिल्म के कार्यकारी निर्माता के रूप में लाया गया, और कंपनी ने तीन अन्य बड़ी बजट फिल्मों का उत्पादन करने के लिए मैनहट्टन बीच, कैलिफोर्निया स्थित अपने परिसर में रालेघ स्टूडियो के साथ दीर्घकालिक पट्टे पर हस्ताक्षर किए- आयरन मैन २, थॉर (२०११), और (२०११)। लू फेरिग्नो, जिन्होंने द इन्क्रेडिबल हल्क में हल्क के चरित्र के लिए आवाज दी थी, ने खुलासा किया कि वह भी फिल्म में शामिल होंगे। फरवरी २००९ में, सैमुअल एल जैक्सन ने आयरन मैन २ और अन्य फिल्मों में निक फ्यूरी की भूमिका निभाने के लिए मार्वल इंटरटेनमेंट के साथ नौ फिल्मों के अनुबंध पर हस्ताक्षर किए। सितंबर २००९ में, एडवर्ड नॉर्टन, जिन्होंने इनक्रेडिबल हल्क में ब्रूस बैनर की भूमिका निभाई थी, ने कहा कि वह भी फिल्म में लौटने के लिए तैयार थे। अगले महीने, कार्यकारी निर्माता जॉन फेवरोऊ ने कहा कि वह फिल्म निर्देशित नहीं करेंगे, लेकिन "निश्चित रूप से उनकी भी भूमिका रहेगी"। फेवरोऊ ने अपनी चिंताऐं व्यक्त करते हुए कहा, "यह कठिन होगा, क्योंकि मैं आयरन मैन की दुनिया बनाने में शामिल था, और आयरन मैन बहुत तकनीकी आधारित नायक है, और फिर अवेंजर्स के साथ थॉर के कारण कुछ अलौकिक पहलू पेश होने जा रहे हैं... उन दो कामों की [मिक्सिंग] कॉमिक किताबों में बहुत अच्छी तरह से काम करती रही है, लेकिन यह सब काम करने के लिए बहुत विचारशीलता ली जा रही है ताकि हमने जो वास्तविकता बनाई है, उसे कहीं ये उड़ा न दे"। मार्च २००९ में, अभिनेत्री एमिली ब्लंट की जगह स्कारलेट जोहानसन को आयरन मैन २ में नताशा रोमनॉफ की भूमिका को चित्रित करने के लिए चुना गया, एक सौदा, जिसने बाद में उन्हें अवेंजर्स से जोड़ दिया। अगले दिन, मार्वल ने घोषणा की कि फिल्म की रिलीज की तारीख को लगभग एक साल आगे धकेल कर ४ मई २०१२ कर दिया गया है। क्रिस हैम्सवर्थ और टॉम हिडलस्टन जून में फिल्म के कलाकारों में शामिल हो गए; वे क्रमशः थॉर और लोकी के रूप में नज़र आने वाले थे।

जुलाई २००९ में, पेन ने क्रॉसओवर प्रक्रिया के बारे में बात करते हुए कहा, "मेरा काम अलग-अलग फिल्मों के बीच घूमने का है और यह सुनिश्चित करने का भी कि आखिर में हम उस कॉमिक बुक संरचना की नकल कर रहे हैं, जहां ये सभी फिल्में जुड़ी हुई हैं ...। एक बोर्ड जो 'यहां है, जहां इस मूवी में जो कुछ भी होता है उस फिल्म के साथ ओवरलैप होता है' ... मैं उन्हें फिल्मों को एनिमेट करने के लिए जितना संभव हो उतना एनिमेटिक्स करने के लिए दबाव डाल रहा हूं ताकि बोर्डों को आकर्षित किया जा सके ताकि हम सभी काम कर रहे हों एक ही दृश्य विचार। लेकिन उत्पादन की अत्यावश्यकता पहली प्राथमिकता लेती है "। शुरुआत में, पेन ने कथानक में थॉर की भूमिका को छोटा करने की कोशिश की थी, क्योंकि उन्हें फिल्म में चरित्र के सफल होने की क्षमता के बारे में संदेह था। हालाँकि, इस भूमिका के लिए हैम्सवर्थ का चयन होते ही उन्होंने अपना मन बदल दिया। फिल्म हमेशा लोकी का ही खलनायक के रूप में उपयोग करने का इरादा रखती थी, लेकिन पेन ने खुलासा किया कि प्रारंभिक चर्चाओं में रेड स्कल का उपयोग करने पर भी विचार किया था।

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