श्रीलंका के खिलाफ नागपुर में पहले वनडे में श्रीसंत को नई गेंद दी गई। मैच के प्रारंभ में ही कुमार संगकारा और सनत जयसूर्या से पिटने के बाद श्रीसंत ने मैच के अंत में अपने पहले दो वनडे विकेट लिए। वह टीम से बाहर हो गए थे और बाद में चौथे, पांचवें और छठे वनडे के लिए कोच ग्रेग चैपल ने उन्हें टीम में शामिल कर लिया। वह टीम में बरकरार थे लेकिन दक्षिण अफ्रीका के खिलाफ 5 मैचों की श्रृंखला वह नहीं खेले, लेकिन पाकिस्तान दौरे के सभी पांच मैच उन्होंने खेले और कराची में पाकिस्तानी क्रिकेट टीम के खिलाफ पांचवें वनडे में 4/58 का रिकार्ड बनाया। अप्रैल 2006 में इंग्लैंड के खिलाफ बहुत अच्छी घरेलू श्रृंखला हुई, जिसमें इन्होंने 16.3 के औसत पर 10 विकेट लिए, साथ ही इंदौर के फाइनल मैच में अपनी कैरियर का सर्वश्रेष्ठ 6/55 भी बनाया (जिसमें इन्हें मैन ऑफ द मैच का अवार्ड दिया गया, बाद में मई के महीने में इन्हें सी-ग्रेड में बीसीसीआई के अनुबंध से नवाज़ा गया।

उनके निराशाजनक किफायती दर के कारण आईसीसी चैंपियंस ट्रॉफी में 14 की टीम से बाहर होना पड़ा जिसका फायदा आरपी सिंह, को मिला। वे अप्रत्याशित ढंग से भारतीय टीम में वापस आए जब एक टूर्नामेंट के दौरान अजित आगरकर को चोट लग गई। वह इंग्लैंड दौरे के लिए भारतीय एकदिवसीय टीम से बाहर हो गए थे।

2011 क्रिकेट विश्व कप के लिए प्रवीण कुमार की चोट की वजह से श्रीसंत को चुना गया। पहले मैच में वह बहुत महंगे साबित हुए जब उन्होंने बिना कोई विकेट लिए 5 ओवर में 53 रन दिए। उन्हें फाइनल में चुना गया जहां बिना कोई विकेट लिए 8 ओवर में 52 रन दिए।

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