श्रीरामपुर में बसने के बाद मिशन ने बड़ा मकान ख़रीदा जो उन सभी के परिवारों के रहने के लिए और एक स्कूल खोलने के लिए काफी था जो उनके सहारे का प्रमुख साधन बना। वार्ड ने कैरी द्वारा अधिकृत एक पुराने प्रेस के साथ एक प्रिंटिंग की दुकान खोल ली और बंगला में बाइबिल को छापने का काम शुरू कर दिया। अगस्त 1800 में पेचिश की वजह से फाउंटेन की मौत हो गई। उस साल के अंत तक मिशन को उनका पहला शिष्य मिल गया था जिसका नाम कृष्ण पाल था और जो एक हिंदू था। उन्होंने स्थानीय डेनिश सरकार और भारत के तत्कालीन गवर्नर-जनरल रिचर्ड वेलेसली की सद्भावना भी प्राप्त कर ली।

हिंदू धर्म को ईसाई धर्म के रूपांतरण ने मिशनरियों के सामने एक नया सवाल खड़ा कर दिया कि क्या धर्मान्तरित शिष्यों के लिए अपनी जाति को बनाए रखने के लिए यह उपयुक्त था। 1802 में कृष्ण पाल नामक इस शूद्र की बेटी ने एक ब्राह्मण से शादी कर ली। यह शादी एक ऐसा सार्वजनिक प्रदर्शन था जिसे देखकर चर्च ने जाति भेद को त्याग दिया।

1801 में ब्रून्सडन और थॉमस की मौत हो गई। उसी वर्ष गवर्नर-जनरल ने जनसेवकों को शिक्षित करने के उद्देश्य से फोर्ट विलियम नामक एक कॉलेज की स्थापना की। उन्होंने कैरी को बंगला के प्रोफ़ेसर का पद प्रदान किया। कॉलेज में कैरी के सहकर्मियों में पंडित शामिल थे जिनके साथ वह अपने बंगला टेस्टामेंट को सही करने के लिए परामर्श कर सकते थे। उन्होंने बंगला और संस्कृत के व्याकरण का भी लेखन किया और संस्कृत में बाइबिल का अनुवाद करना शुरू कर दिया। पंडितों के साथ परामर्श करने और यह देखने के बाद कि हिंदू पवित्र ग्रंथों में उनका कोई आधार नहीं था, उन्होंने शिशु बलिदान और सती प्रथा को रोकने में मदद करने के लिए गवर्नर-जनरल पर अपने प्रभाव का भी इस्तेमाल किया (हालाँकि सती प्रथा 1829 तक समाप्त नहीं हुई थी).

1807 में डोरोथी कैरी की मौत हो गई। वह काफी लंबे समय से मिशन का एक उपयोगी सदस्य नहीं रह गई थी और वास्तव में वह इसके काम एक तरह से एक बाधा के समान थी। जॉन मार्शमैन ने लिखा है कि कैरी कैसे अपना अध्ययन और अनुवाद कार्य करते थे, "...जबकि एक पागल पत्नी अगले कमरे में थी जो अक्सर सबसे चिंताजनक उत्तेजनापूर्ण स्थिति में चली जाती थी।..". 1808 में कैरी ने दोबारा शादी की; उनकी नई पत्नी शार्लोट रुमोहर चर्च की एक डेनिश सदस्या थी जो डोरोथी के विपरीत कैरी की बौद्धिक सहचरी थी। उसकी मौत होने तक 13 साल तक उनलोगों ने एक अच्छी शादीशुदा जिंदगी गुजारी.

मिशन के प्रिंटिंग प्रेस में बंगला, संस्कृत और अन्य प्रमुख भाषाओँ और बोलियों में बाइबिल के अनुवाद को छापा गया। इनमें से कई भाषाओँ में पहले कभी छपाई नहीं की गई थी; विलियम वार्ड को हाथ से टाइप करने के लिए पंचों का निर्माण करना पड़ा था। कैरी ने अपने देशवासियों के लिए मूल संस्कृत भाषा में लिखे गए साहित्यों और पवित्र ग्रंथों को अंग्रेजी में अनुवाद करना शुरू कर दिया था। 11 मार्च 1812 को प्रिंटिंग दुकान में लगी आग की वजह से 10,000 पाउंड की सामग्री नष्ट हो गई। इस घाटे में कई ऐसी पांडुलिपियाँ शामिल थीं जो अपूरणीय थीं जिनमें कैरी द्वारा संस्कृत साहित्य के अनुवाद का एक बहुत बड़ा हिस्सा और संस्कृत और संबंधित भाषाओं का एक बहुभाषी शब्दकोश भी शामिल था जो एक मौलिक भाषाई रचना बन गई होती अगर यह पूरा गया होता। हालाँकि प्रेस और पंचों को बचा लिया गया और छः महीनों में प्रेस छपाई का काम जारी रखने में सक्षम हो गया था। कैरी के जीवनकाल में मिशन ने पूर्ण रूप से या आंशिक रूप से बाइबिल को 44 भाषाओं और बोलियों में छापकर बांटने में कामयाबी हासिल की।

इसके अलावा, 1812 में भारत की यात्रा करने वाले एडोनिरम जुड्सन नामक एक अमेरिकी काँग्रेगेशनल मिशनरी ने कैरी के साथ एक बैठक की तैयारी में बपतिस्मा पर आधारित शास्त्रों का अध्ययन किया। अपने अध्ययन के फलस्वरूप वे एक बैप्टिस्ट बन गए। कैरी द्वारा जुड्सन के मिशन के लिए समर्थन प्राप्त करने के लिए अमेरिकन बैप्टिस्ट्स के आग्रह के फलस्वरूप 1814 में "जनरल मिशनरी कन्वेंशन ऑफ द बैप्टिस्ट डिनोमिनेशन इन द यूनाइटेड स्टेट्स ऑफ अमेरिका फॉर फॉरेन मिशन्स" नामक प्रथम अमेरिकन बैप्टिस्ट मिशन बोर्ड की स्थापना हुई जिसे बाद में आम तौर पर ट्राईएनियल कन्वेंशन के नाम से जाना जाने लगा। आज के ज्यादातर अमेरिकी बैप्टिस्ट संप्रदाय प्रत्यक्ष या अप्रत्यक्ष रूप से इसी सम्मलेन से उत्पन्न हुए हैं।
1818 में मिशन ने बढ़ते चर्च के लिए स्वदेशी मंत्रियों को प्रशिक्षित करने के लिए और जाति या देश की परवाह किए बिना हरेक को कला और विज्ञान के क्षेत्र में शिक्षा प्रदान करने के लिए श्रीरामपुर कॉलेज की स्थापना की। डेनमार्क के राजा ने 1827 में एक शाही चार्टर प्रदान किया जिससे यह कॉलेज डिग्री प्रदान करने वाली देश की पहली संस्था बन गई।

1820 में कैरी ने वनस्पति विज्ञान के क्षेत्र में अपने उत्साह के समर्थन के रूप में कोलकाता के अलीपुर में एग्री होर्टिकल्चर सोसाइटी ऑफ इंडिया की स्थापना की। 

1821 में कैरी की दूसरी पत्नी शार्लोट की मौत के बाद उनके सबसे बड़े बेटे फेलिक्स की भी मौत हो गई। 1823 में उन्होंने ग्रेस ह्यूजेस नाम की एक विधवा से तीसरी शादी की।

मिशनरी सोसाइटी की संख्या में वृद्धि होने, पुराने मिशनरियों की मौत होने और उनकी जगह कम अनुभवी लोगों के आ जाने की वजह से सोसाइटी के भीतर आतंरिक असंतोष और कलह पैदा होने लगा। कुछ ऐसे नए मिशनरियों का आगमन हुआ जो पुराने मिशनरियों द्वारा विकसित सांप्रदायिक माहौल में रहने के इच्छुक नहीं थे और हरेक मिशनरी अपने लिए "एक अलग मकान, अस्तबल और नौकरों" की मांग करने लगा। कैरी, वार्ड और मार्शमैन की कठोर कार्य नीति से अनभ्यस्त नए मिशनरियों ने अपने वरिष्ठ मिशनरियों - खास तौर पर मार्शमैन - को कुछ हद तक तानाशाह मानते थे क्योंकि वे उन्हें उनकी पसंद के मुताबिक काम नहीं देते थे।

1815 में एंड्रयू फुलर की मौत हो गई जो इंग्लैंड में सोसाइटी के सेक्रेटरी (सचिव) थे और उनका उत्तराधिकारी जॉन डायर एक नौकरशाह था जिसने कारोबार के तर्ज पर सोसाइटी का पुनर्गठन करने और श्रीरामपुर मिशन के हर विस्तार को इंग्लैंड से प्रबंधित करने का प्रयास किया। उनके मतभेद परस्पर-विरोधी साबित हुए और कैरी ने औपचारिक रूप से स्वयं द्वारा स्थापित मिशनरी सोसाइटी के साथ सम्बन्ध तोड़ लिया और मिशन की संपत्ति को छोड़कर कॉलेज की जमीन पर स्थानांतरित हो गए। उन्होंने 1834 में अपनी मौत होने तक अपने बंगला बाइबिल का पुनरीक्षण करते हुए, प्रवचन देते हुए और विद्यार्थियों को पढ़ाते हुए एक शांत जिंदगी बिताया. 9 जून 1834 को जिस सोफे पर उनकी मौत हुई थी उसे अब यूनिवर्सिटी ऑफ ऑक्सफोर्ड के बैप्टिस्ट हॉल रीजेन्ट्स पार्क कॉलेज में रखा गया है।

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