निक फ्यूरी, शील्ड के निदेशक, एक खुदाई के दौरान वीरान अनुसन्धान प्रयोगशाला में पहुँचते हैं। एक टेसरैक्ट (एक नीले रंग का क्यूब), जिसमें अज्ञात शक्तियां है, ने चालु होकर ब्रह्मांड में एक द्वार खोल दिया है जिससे बहिष्कृत नॉर्स देवता लोकी बाहर आ जाता है। लोकी टेसरैक्ट चुरा लेता है और अपनी शक्तियों का उपयोग करके कई शील्ड एजंटो को अपने वश में कर लेता है जिनमे क्लिंट बार्टन (जेरेमी रेनर) और वैज्ञानिक डॉ॰ एरिक सेल्विग (स्टेलान स्कार्सगार्ड) भी शामिल है ताकि वह वहां से भाग निकल सके।

इस हमले का मुकाबला करने के लिए फ्यूरी अवेंजर्स प्रयोग पुनः शुरू कर देते हैं। एजंट नताशा रोमानोफ़ (स्कार्लेट जोहानसन) को भारत भेजा जाता है ताकि वह डॉ॰ ब्रुस बैनर (मार्क रुफालो) को ला सके और एजंट फ़िलिप कोल्सन टोनी स्टार्क (रॉबर्ट डॉनी जुनियर) से मिलता है और उससे गुज़ारिश करता है कि वह डॉ॰ सेल्विग का प्रयोग पर गौर करे। फ्यूरी स्वयं स्टीव रॉजर्स (क्रिस इवांस) को शामिल करते हैं ताकि टेसरैक्ट को लोकी से पुनः हासिल किया जा सके। अपने बहिष्कृत काल में लोकी चितौरी नाम की परग्रही प्रजाति से मिलता है जो टेसरैक्ट की सहायता से ब्रहमांड पर राज करना चाहते हैं। टेसरैक्ट के बदले चितौरी लोकी को पृथ्वी का स्वामित्व देने के लिए राज़ी हो जाते हैं।

कैप्टन अमेरिका, आयरन मैन और रोमानोफ़ जर्मनी पहुँचते हैं ताकि लोकी को पकड़ा जा सके जो वहां इरिडियम निकाल रहा होता है जो टेसरैक्ट को संतुलित करने के लिए आवश्यक है। कैप्टन अमेरिका से लड़ाई के पश्च्यात लोकी आत्मसमर्पण कर देता है और उसे शील्ड के विमान से वापस लाया जाता है। बिच सफर में ही थॉर (क्रिस हेम्स्वर्थ), लोकी का सौतेला भाई और बिजली का नॉर्स देवता थॉर आ जाता है और लोकी को आज़ाद कर उसे समझाने का प्रयत्न करता है। आयरन मैन और कैप्टन अमेरिका थॉर का सामना करते हैं और लोकी को अंततः हेलिकैरियर पर लाया जाता है जो शील्ड का उड़ने वाला अत्याधुनिक वाहन है व उसे हल्क के लिए बनाए गए खास जेल में बंद कर दिया जाता है।

अवेंजर्स दो भागों में बंट जाते हैं जो लोकी के साथ किस प्रकार निपटा जाए इसपर अपने मतभेद सामने रखते हैं। साथ ही उन्हें पता चलता है कि शील्ड टेसरैक्ट की ताकद निकाल कर हथियार बनाना चाहती है। फ्यूरी मानते हैं कि एक वर्ष पहले न्यू मेक्सिको में हुए हमले के बाद शील्ड को इस बात का ज्ञान हो गया की ब्रह्माण्ड में अन्य प्रजातियां भी मैजूद है जिनमे से कुछ पृथ्वी को एक आसान निशाना समझ सकती है। इसके चलते यह निर्णय लिया गया की टेसरैक्ट की मदद से आत्मरक्षा के लिए नए हथियारों का निर्माण किया जाएगा। समूह में छिड़ी बहस के दौरान लोकी द्वारा नियंत्रित क्लिंट बार्टन और अन्य एजंट हेलिकैरियर पर हमला कर उसका इंजिन बंद कर देते हैं। स्टार्क और रॉजर्स खराब हुए इंजिन को पुनः चालु करने का प्रयास करते हैं और रोमानोफ़ के उसे शांत रखने के प्रयासों के बावजूद डॉ॰ बैनर हल्क में बदल जाता है और विमान में बेलगाम छुट कर थॉर से भीड़ जाता है। बार्टन से लड़ाई के दौरान रोमानोफ़ को पता चलता है कि सर पर हमला करने से लोकी का वशीकरण जादू टूट जाता है। हेलिकैरियर समंदर में उतरता है परन्तु लोकी एजंट कोल्सन को मार कर फरार होने में कामयाब हो जाता है। 
हल्क और थॉर जहाज़ से बाहर फेंक दिए जाते हैं।

फ्यूरी कोल्सन की मृत्यु को अवेंजर्स को प्रोत्साहित करने के लिए उपयोग करता है ताकि वह एक टीम की तरह कार्य कर सके। स्टार्क और रॉजर्स को यह समझ जाता है कि उन्हें हराना ही लोकी के लिए काफ़ी नहीं होगा, उसे यह आम जनता के सामने करना होगा ताकि वे उसे पृथ्वी का राजा मान सके। डॉ॰ सेल्विग द्वारा बनाए गए उपकरण का उपयोग करके लोकी पुनः प्रवेशद्वार खोल देता है जिससे चितौरी का दल मेनहैटन में आ पहुँचता है और हमला शुरू हो जाता है।

अवेंजर्स न्यू योर्क को बचाने के लिए निकल पड़ते हैं पर उन्हें जल्द ही पता चल जाता है कि उनकी हार निश्चित है क्योंकि चितौरी दल लगातार बढ़ते ही जा रहा होता है। हॉकआय, कैप्टन अमेरिका और थोर जनता को बचने व निकालने की कोशिश करते हैं, डॉ॰ बैनर हल्क में बदलकर लोकी के पीछे लग जाता है और उसे मार-मार कर आत्मसमर्पण करने के लिए मजबूर कर देता है। ब्लैक विडो प्रवेशद्वार के पास पहुँच जाती है जहां डॉ॰ सेल्विग, जो अब लोकी के नियंत्रण से आज़ाद है, यह खुलासा करता है कि लोकी के हाथ में मौजिद लाठी प्रवेशद्वार को बंद कर सकती है।

दूसरी और फ्यूरी के वरिष्ठ अधिकारी इस हमले का अंत मैनहैटन पर परमाणु प्रक्षेपास्त्र दाग कर करने के कोशिश करते हैं। आयरन मैन प्रक्षेपास्त्र को बिच में मोड कर उसे प्रवेशद्वार से चितौरी के दल की ओर भेज देता है परन्तु अपनी उर्जा खतम होने के कारण पृथ्वी की तरह गिरना शुरू हो जाता है। उसे हलक बचा लेता है। थोर लोकी और टेसरैक्ट दोनों को पुनः एस्गार्ड ले जाता है। फ्यूरी यह घोषणा करते हैं कि अवेंजर्स अपने-अपने रास्तों पर निकल जाएंगे परन्तु पुनः ऐसी विपदा आने पर एक जुट होकर मुकाबला करने के लिए हमेशा तैयार रहेंगे।


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