श्रिया को पहली बार कैमरे के सामने आने का मौक़ा तब मिला, जब वे दिल्ली के LSR कॉलेज में द्वितीय वर्ष की छात्रा थीं, जिसे उन्होंने शूटिंग में भाग लेने के लिए छोड़ दिया। श्रिया सरन पहली बार रीनू नाथन की "थिरकती क्यों हवा" म्यूज़िक वीडियो में परदे पर नज़र आईं, जिसमें उन्हें अपनी डांस टीचर की सिफ़ारिश पर काम करने का मौक़ा मिला। बनारस में फ़िल्मांकित वीडियो से उन्होंने लोकप्रियता हासिल की, जिसकी वजह से रामोजी फ़िल्म्स ने नवोदित कलाकारों द्वारा अभिनीत व निर्देशित फ़िल्म "इष्टम" में नेहा की प्रमुख भूमिका की पेशकश की। केवल एक फ़िल्म में काम करने की चाहत के बावजूद, श्रिया सरन को अत्यंत लोकप्रियता हासिल हुई। "इष्टम" प्रदर्शित होने से पहले, श्रिया सरन ने फ़िल्म उद्योग के चोटी के सितारे, नागार्जुन, तरुण तथा चिरंजीव के साथ तीन बड़ी बजट की फ़िल्में, क्रमशः "संतोषम", "नुव्वे नुव्वे" और "टैगोर", साईन कीं.

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