भूमिकाओं के लिए अपनी प्रतिबद्धता के लिए सराहे गए (मेथड एक्टिंग में उनकी पृष्ठभूमि से उत्पन्न) डी नीरो ने, "रेजिंग बुल" में अपने जेक लामोटा चरित्र के लिए 60 पाउंड (27 किलो) का वजन बढ़ाया और मुक्केबाजी का प्रशिक्षण लिया, "केप फियर" के लिए अपने दांत गिराए, "गौडफादर भाग II" के लिए सिसिली में रहे, "टैक्सी ड्राइवर" के लिए तीन महीने के लिए टैक्सी चालक के रूप में काम किया और न्यू यॉर्क, न्यू यॉर्क के लिए सेक्सोफोन बजाना सीखा. साथ ही "द अनटचेबल्स" में अल कपोने की भूमिका निभाने के लिए उन्होंने अपना वजन बढ़ाया और अपने सिर के मध्य के बाल काटे. 

डी नीरो के मेथड अभिनय का तरीका है कि जिन लोगों के साथ वे अभिनय करते हैं उनके सर्वश्रेष्ठ प्रदर्शन के लिए उन्हें जो भी चरम रणनीति महसूस होटी ता है, शामिल है। उदाहरण के लिए, "द किंग ऑफ कॉमेडी" के फिल्मांकन के दौरान, उन्होंने अपने परदे वाले किरदार द्वारा प्रदर्शित गुस्से को बढ़ाने और प्रामाणिक ठहराने के लिए सह कलाकार जेरी लुईस के प्रति ग़ैर सामी उपनामों की बौछार की. "पीपुल पत्रिका" के अनुसार यह तकनीक काफी सफल रहा था। लुईस स्मरण, "मैं कैमरे को भूल गया कहा थे। .. मैं बॉबी के गले के लिए जा रहा था। "

गिरोह वाले एक जैसी डरावने भूमिका निभाने वाले डी नीरो ने 1980 दशक के मध्य में अपने अभिनय में सामयिक हास्य अभिनय का विस्तार करते हुए हास्य अभिनय करना शुरु किया और "ब्राजील" (1985); एक्शन-कॉमेडी, "मिडनाइट रन" (1988), "शोटाइम" (2002), ओपोजिट एडी मर्फी, फिल्म और उत्तर कथा पेयर्स "अनालाइज़ दिस" (1999) और "अनालाइज़ दैट" (2002), अभिनेता/ कॉमेडियन बिली क्रिस्टल दोनों के साथ, "मीट द पैरेंट्स" (2000) और "मीट द फोकर्स" (2004), बेन स्टीलर के के साथ दोनों, जैसी भूमिकाओं में भी उन्हें काफी सफलता प्राप्त हुई.

अन्य फिल्मों में "फॉलिंग इन लव" (1984), "द मिशन" (1986), "एन्जिल हार्ट" (1987), "द अनटचेबल्स" (1987), "गुडफेलाज" (1990), "अवेकनिंग्स" (1990), "हीट" (1995), "द फैन" (1996), "स्लीपर्स" (1996), वाग द डॉग (1997), जैकी ब्राउन एण्ड रोनिन (1998) शामिल हैं। 1997 में वे हार्वे केटल और रे लियोटा और साथ में सिलवेस्टर स्टेलोन के साथ एक अपराध नाटक "कॉप लैंड" फिर से जुड़े. डी नीरो ने इसमें सहायक भूमिका निभाई है और स्टेलोन, केटल और लियोटा के पृष्ठ में रहे.

1993 में उन्होंने "दिस बॉयज लाइफ" फिल्म में उभरते हुए बाल कलाकार लियोनार्डो डिकेपरियो और टोबे मेग्वेर के साथ भी अभिनय किया। लगभग इस समय, उन्हें "इन लाइन ऑफ फायर" में क्लिंट इस्टवुड के साथ मिच लियेरी की भूमिका करने के लिए प्रस्तावित किया गया था, लेकिन "ए ब्रोंक्स टेल" के साथ समय निर्धारण विवाद के कारण उन्होंने इस रोल को जॉन माल्कोविच के पक्ष में कर दिया (जिन्हें भूमिका के लिए अकादमी पुरस्कार के लिए नामित किया गया था). बाद में डी नीरो "इन द लाइन ऑफ फायर" (इस्टवुड की दो अन्य फिल्मों, "डर्टी हैरी" और "मैगनम फोर्स" के सहित) की चर्चा "राइटिएश किल" में करते हैं।

1995 में डी नीरो ने माइकल मन की पुलिस एक्शन-थ्रिलर "हीट" में अपने साथी कलाकार और पुराने दोस्त अल पचीनो के साथ अभिनय किया। यह जोड़ी प्रशंसकों का ध्यान आकर्षित करने में सफल रही, चूंकि आम तौर पर उन दोनों के करिअर में तुलना की जाती रही है। हालांकि पचीनो और डी नीरो दोनों ने "द गौडफादर भाग II" में अभिनय किया है लेकिन साझा स्क्रीन पर नहीं आए. डी नीरो और पचीनो एक बार फिर क्राइम थ्रिलर फिल्म "राइटिएश किल" में एक साथ दिखाई दिए.

2004 में डी नीरो ने एनिमेटेड फिल्म "शार्क टेल" में विल स्मिथ के साथ प्रतिद्वंदी डोन लिनो के लिए अपनी आवाज दी थी। "मीट द फोकर्स" में जैक बेरनस के रूप में इनकी भूमिका के लिए सराहना की गई और "स्टारडस्ट" में इसे विशेष स्थान दिया गया। इनकी सभी फिल्में बॉक्स ऑफिस पर तो सफल रहे थे लेकिन समीक्षाएं मिश्रित थी। "शार्क टेल" को बढ़ावा देते समय डी नीरो ने इसे अपना पहला स्वर अभिनय बताते हुए टिप्पणी की कि वाकई में यह एक सुखद समय था।
डी नीरो ने "द गुड शेफर्ड" के निर्माण में प्रतिबद्ध होने के चलते उन्होंने "द डिपार्टेड" में अभिनय करने से मना कर दिया था (उनके स्थान के लिए मार्टिन शीन को लिया गया था). उन्होंने कहा कि "मैं अभिनय करना चाहता था। काश मैं करने में सक्षम होता लेकिन मैं पूरी तरह से "द गुड शेफर्ड" के निर्माण में लगा था और इसके लिए मैं समय नहीं निकाल पाता. जब मैं तैयारी में लगा था तब मैने कोई रास्ता निकालने की कोशिश भी की थी। लेकिन यह मुमकिन नहीं लग रहा था। "

उन्होंने "द गुड शेफर्ड" (2006), का निर्देशन किया और मैट डेमोन और एंजेलिना जोली के साथ सहायक कलाकार के रूप में काम किया। इस फिल्म ने उन्हें फिर से जो पेशी के साथ स्क्रीन पर जोड़ दिया था, जिसके साथ डी नीरो ने "रेजिंग बुल", "गुडफेलाज", "ए ब्राँक्स टेल", "वंस अपन ए टाइम इन अमेरिका" और "कसिनो" में अभिनय किया था।

जून 2006 में यह घोषणा की गई कि डी नीरो ने अपने फिल्म पुरालेखों को ऑस्टिन के टेक्सस विश्वविद्यालय के हैरी रोंसोम सेंटर को दान कर दिया है - जिसमें लिपि, वेशभूषा और रंगमंच-सामग्री शामिल हैं। 27 अप्रैल 2009 को यह घोषणा की गई थी कि रोंसोम सेंटर पर डी नीरो के संग्रह शोधकर्ताओं और जनता के लिए खुला था। डी नीरो ने कहा कि वह मार्टिन स्कौर्सीज़ के साथ एक नई परियोजना पर काम कर रहे हैं। "मैं कोशिश कर रहा हूं कि वास्तव में काम करुं ... [पटकथा लेखक] एरिक रोथ और मैं और मार्टी एक पटकथा पर काम कर रहे हैं और उसे खत्म करने की कोशिश कर रहे हैं।"

डी नीरो ने दो अकादमी पुरस्कार जीते हैं: "रेजिंग बुल" में अपनी भूमिका के लिए सर्वश्रेष्ठ अभिनेता, औ "गॉडफादर भाग II" के लिए सर्वश्रेष्ठ सहायक अभिनेता.

डी नीरो और मार्लन ब्रांडो ही केवल ऐसे अभिनेता हैं जिन्होंने समरुप चरित्र के लिए अकादमी पुरस्कार जीता है: ब्रांडो ने "द गौडफादर" में वयोवृद्ध डॉन विटो कॉर्लियोन की भूमिका के लिए जीता जबकि डी नीरो बाद में "द गौडफादर भाग II" में युवा विटो की भूमिका के लिए पुरस्कार जीता था। ब्रांडो और डी नीरो "द स्कोर" (2001) में एक बार के लिए स्क्रीन पर साथ आए हैं। वास्तव में डी नीरो का ऑडीशन फिल्म "गॉडफादर" में पहली बार सोन्नी के किरदार के लिए हुआ था लेकिन यह रोल "जेम्स कान" को दे दिया गया था। "गॉडफादर, भाग II" के पूर्व निर्माण के दौरान, निर्देशक फ्रांसिस फोर्ड कोप्पोला को डी नीरो के ऑडीशन की याद आई और उन्होंने युवा विटो कोरलियोन की भूमिका उन्हें दी. डी नीरो केवल उन पांच लोगों में से हैं जिन्होंने एक विदेशी भाषा में अभिनय करने के लिए अकादमी पुरस्कार जीता है, चूंकि वे अंग्रेजी के कुछ वाक्यांशों के साथ विशेष रूप से इतालवी बोलते हैं।

डी नीरो पारामाउंट पिक्चर्स की आगामी फिल्म "फ्रेंकी मशीन" में एक डकैत का रोल निभा रहे हैं। उन्होंने घोषणा की थी कि वे 2010 में मेल गिबसन के साथ मार्टिन केम्पबेल की क्लासिक BBC क्राइम सीरीज़ के फिल्मी संस्करण एज ऑफ डार्कनेस में दिखाई देंगे लेकिन जैसे ही वे शूटिंग की शुरुआत के लिए पहुंचे, डी नीरो रचनात्मक मतभेद के कारण सेट से वापस चले गए। बाद में उनके स्थान पर रे विंसटॉन को लिया गया।

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