2005 ड्राफ्ट लाटरी में "स्मैकडाउन" ! ब्रांड द्वारा चयनित किये गए पहले व्यक्ति बनने के बाद 9 जून को बेनोइट स्मैकडाउन! वापस लौटे और उन्होंने "स्मैकडाउन!" हीलज़ के खिलाफ एक ई सी डबल्यू (ECW)-स्टाइल क्रांति में भाग लिया। बेनोइट वन नाईट स्टेंड पर एडी ग्युरेरो को हराते हुए दिखाई दिए। उस रात के अंत में उन्होंने अपने पूर्व डबल्यू सी डबल्यू (WCW) मालिक और पूर्व "रॉ" महाप्रबंधक एरिक बिस्चोफ़ को एक फ़्लाइंग हेडबट्ट दिया। 
24 जुलाई को, द ग्रेट अमेरिकन बैश में बेनोइट ओरलेंडो जोर्डन से डबल्यू डबल्यू ई (WWE) संयुक्त राष्ट्र चैम्पियनशिप जितने में असफल रहे, लेकिन उन्होंने समरसलेम में एक दुबारा खेले गए मैच में उनका सामना किया। बेनोइट ने शीर्षक जीतने के लिए क्रिप्लर क्रोसफेस से जोर्डन को 25 सेकंड में हरा दिया। "स्मैकडाउन!" के अगले दो भागों में, बेनोइट ने जोर्डन को क्रमशः 23.4 सेकंड और 22.5 सेकंड में समर्पण द्वारा हरा दिया। दो हफ्ते बाद, बेनोइट ने जोर्डन को 49.8 सेकंड में समर्पण द्वारा हरा दिया। फिर बेनोइट ने बुकर टी के साथ कुछ मित्रवत प्रतियोगिताओं में कुश्ती करना शुरू किया, मगर यह सब एक चाल थी क्योंकि "स्मैकडाउन!" की एक कड़ी में बुकर और उसकी पत्नी, शार्मेल ने बेनोइट को धोका दे कर यू एस (US) शीर्षक से बाहर कर दिया। 

13 नवम्बर 2005 को, एडी ग्युरेरो अपने होटल के कमरे में मृत पाया गया। अगली रात, "रॉ" ने एक ग्युरेरो श्रद्धांजलि आयोजित की, जिसमें "रॉ" और "स्मैकडाउन!" दोनों के सूपरस्टार ने मेज़बानी की। बेनोइट अपने सबसे अच्छे दोस्त को खोने पर स्तब्ध रह गए और वीडियो शंसापत्रों की एक श्रृंखला के दौरान बहुत भावुक हो गए, एंव अंततः कैमरा पर टूट गए। उसी सप्ताह "स्मैकडाउन!" पर ("रॉ" वाली रात को ही टेप किया गया) बेनोइट ने अपने मृत दोस्त के लिए रखे गए एक श्रद्धांजलि मैच में ट्रिपल एच को हरा दिया। प्रतियोगिता के बाद, बेनोइट, हेल्म्सले और डीन मेलेंको सभी रिंग में इकट्ठे हुए और आकाश की ओर इशारा करते हुए ग्युरेरो को सलामी दी। 

बुकर टी के खिलाफ एक यू एस (US) शीर्षक प्रतिरोध सम्बन्धी विवाद के बाद, थिओडोरे लोंग ने दोनों के बीच एक बेस्ट ऑफ़ सेवन श्रृंखला स्थापित की। बुकर टी लगातार तीन बार जीत गया, इसका कारण मुख्य रूप से उसकी पत्नी का हस्तक्षेप था और बेनोइट ने इस श्रृंखला में निष्कासन का सामना किया। सक्रीय रहने के लिए बेनोइट ने चौथा मैच जीत लिया, लेकिन मैच के बाद, बुकर को एक असल कमर की चोट सहनी पड़ी और रेंडी ओर्टन को एक स्थानापन्न के रूप में चुना गया। बेनोइट ने ओर्टन को दो बार अयोग्यता द्वारा हरा दिया। हालांकि, सातवें और अंतिम मैच में ओर्टन ने बुकर टी, शार्मेल, एंव ओरलेंडो जोर्डन की मदद से बेनोइट को हरा दिया और बुकर टी ने यू एस (US) शीर्षक हथिया लिया। बेनोइट ने थोड़े समय के लिए ओर्टन से झगड़ा किया, उन्होंने ऐसा केवल यू एस (US) शीर्षक के लिए बुकर के खिलाफ मुक़ाबला करने के लिए किया। बेनोइट को नो वे आउट में यू एस (US) शीर्षक पर एक आखिरी मौक़ा दिया गया और उन्होंने बुकर का क्रिप्लर क्रोसफेस से समर्पण करवा के उसे जीत लिया और झगड़ा समाप्त कर दिया। तुरंत बाद, बेनोइट ने "स्मैकडाउन!" में एक नो होल्ड्ज़ बार्ड मैच में ओर्टन को क्रिप्लर क्रोसफेस के माध्यम से हरा दिया।

अगले सप्ताह "स्मैकडाउन!" पर बेनोइट ने केफेबी जॉन ब्राडशो लेफील्ड (जे बी एल (JBL)) का हाथ तोड़ दिया (जे बी एल (JBL) को असल में एक पुटक निकालने के लिए ऑपरेशन की आवश्यकता थी). बेनोइट के शीर्षक के लिए दोनों के बीच रेसलमैनिया 22 में एक मैच रखा गया और अगली कई हफ़्तों तक वे एक दूसरे पर हमला करते रहे। रेसलमैनिया में, जे बी एल (JBL) ने शीर्षक जीतने के लिए मैच को एक अवैध उद्गम से जीता। बेनोइट ने दो हफ्ते बाद "स्मैकडाउन!" पर एक स्टील केज मैच में अपने दुबारा खेले गए मैच का वाक्यांश प्रयोग किया, लेकिन जे बी एल (JBL) फिर से अपनी अवैध रणनीतियों से जीत गया। बेनोइट ने फिर किंग ऑफ़ द रिंग टूर्नामेंट में प्रवेश किया, लेकिन प्रारंभिक राउंड में ही फिनले ने कुर्सी से बेनोइट की गर्दन पर मारा और एक सेल्टिक क्रोस दिया जिसके बाद वह हार गए। जजमेंट दिवस पर एक ग्रज मैच में, बेनोइट ने क्रिप्लर क्रोसफेस से फिनले को हरा कर कुछ हद्द तक उससे बदला ले लिया। "स्मैकडाउन!" के अगले भाग में मैरी हेनरी ने उनके मैच के दौरान बेनोइट के साथ नृशंस व्यवहार किया, उसने उन्हें (केफेबी) पीठ और पसली पर चोट पहुंचाई और उसकी मार के कारण उनके मुँह से खून भी बहा. बेनोइट ने फिर अपने कष्टकर कंधे की चोट के उपचार के लिए अवकाश लिया।

8 अक्टूबर को, बेनोइट ने एक सरप्राइज़ मैच में विलिअम रीगल को हरा कर नो मर्सी में वापसी की। उसी सप्ताह बाद में, उन्होंने श्री कैनेडी से अपना पांचवां संयुक्त राष्ट्र चैम्पियनशिप जीता। बेनोइट फिर चावो तथा विकी ग्युरेरो के साथ एक झगड़े में पड़ गए। वह ग्युरेरोज़ से रे मिस्टेरियो के प्रति उनके अविवेकपूर्ण व्यवहार के बारे में जवाब चाहते थे, मगर उन्हें दोनों के द्वारा परिवर्जित किया गया और अंततः उन पर हमला कर दिया गया। इसके फलस्वरूप आने वाले दो पे पर व्यूज़ में शीर्षक निहितार्थ के साथ दोनों में झगडा आरम्भ हो गया। यह झगड़ा एक आखिरी शीर्षक मैच, नो डिसक्वालिफिकेशन मैच से समाप्त हुआ, जो कि बेनोइट द्वारा ही जीता गया। उसके बाद, मोंटेल वोंटेविअस पोर्टर (एम वी पी (MVP)), जिसका दावा था कि यू एस (US) शीर्षक लेने के लिए वह सबसे अच्छा आदमी है, उसने रेसलमैनिया 23 में बेनोइट को शीर्षक के लिए चुनौती दी, जहा बेनोइट ने उसे कायम रखा। उनकी प्रतिद्वंद्विता फिर से बैकलैश में समान नतीजों के साथ जारी रही। तथापि, जजमेंट दिवस पर एम वी पी (MVP) का पलड़ा भारी रहा और उसने तीन में से दो फाल्ज़ मैच में शीर्षक जीत लिया।

वर्ल्ड रेसलिंग फेडरेशन/एंटरटेनमेंट (2000-2007)
मृत्यु
क्रिस जेरिको के साथ टीम बनाई (2001)
स्मैकडाउन! और संयुक्त राष्ट्र चैम्पियन (2005-2006)