असिमोव ने 26 जुलाई 1942 को गेरट्रुड ब्लूजर्मन से शादी की। उनके दो बच्चे हुए; डेविड (जन्म, 1951) और रोबिन जोआन (जन्म, 1955). 1970 में अलग होने के बाद 1973 में उनका तलाक हो गया और असिमोव ने उसी वर्ष जैनेट ओ. जेप्सन से शादी कर ली।

असिमोव एक क्लॉस्ट्रोफाइल थे: उन्हें छोटी संकुचित जगहों पर मजा आता था। अपनी आत्मकथा के तीसरे वॉल्यूम में उन्होंने न्यू यॉर्क सिटी सबवे स्टेशन में एक मैगज़ीन स्टैंड का मालिक बनने की अपनी बचपन की एक इच्छा के बारे में लिखा है, जिसके अंदर बैठकर वे ट्रेनों के शोर को सुनते हुए पढ़ने का मजा ले सकें.

असिमोव को उड़ने से डर लगता था और अपने जीवन में वे केवल दो ही बार उड़े थे (एक बार नेवल एयर एक्सपेरिमेंटल स्टेशन में अपने कार्य के दौरान और एक बार 1946 में ओआहू आर्मी बेस से अपने घर लौटते वक्त). 
वे लंबी दूरी की यात्रा करने से भी बचते थे, जिसका एक कारण उड़ने के प्रति उनका डर भी था। उनके इस डर की छाप उनके कई फिक्शन कार्यों में भी दिखाई देती है, जैसे कि वेंडेल उर्थ मिस्ट्री स्टोरीज (रहस्यमयी कहानियां) तथा एलिजा बेली वाली रोबोट नॉवेल्स. अपने बाद के वर्षों में उन्हें पता लगा कि क्रूज़ शिप्स पर यात्रा करने में उन्हें मजा आता है और कई मौकों पर वे क्रूज़ "मनोरंजन" का हिस्सा बने और आरएमस "क्वीन एलिज़ाबेथ" 2 जैसे जहाजों पर साइंस संबंधी विषयों पर भाषण भी दिया। 

असिमोव एक योग्य सार्वजनिक वक्ता भी थे और अक्सर साइंस फिक्शन से संबंधित सम्मेलनों में सभी के साथ दोस्ताना व्यवहार करते हुए आसानी से दिखाई दे जाते थे। वे पोस्टकार्ड के जरिये धैर्यपूर्वक हजारों प्रश्नों के उत्तर देते थे और ऑटोग्राफ देने में भी उनको मजा आता था। वे मध्यम ऊंचाई, गठीले बदन तथा रोबीली मूछों के स्वामी थे और उनका उच्च्चरण किसी विशिष्ट ब्रुकलिन वासी के समान था। शारीरिक रूप से वे अत्यंत ढीले-ढाले थे। उन्होंने कभी तैरना या साइकिल चलाना नहीं सीखा. हालांकि, बॉस्टन आने के बाद उन्होंने कार चलाना अवश्य सीख लिया। अपनी हास्य पुस्तक "'असिमोव लाफ्स अगेन" ' में उन्होंने बॉस्टन में गाड़ी चलाने के अनुभव को "एनार्की ऑन व्हील्स (पहियों पर अराजकता)" के रूप में वर्णित किया है।

असिमोव की रूचि अनेकों क्षेत्रों में थी। अपने बाद के वर्षों में वे गिल्बर्ट तथा सुलिवान के कॉमिक ओपेराज के प्रति समर्पित संगठनों तथा वोल्फ पैक (रेक्स स्टाउट द्वारा लिखित नीरो वोल्फ मिस्ट्रीज के कट्टर प्रशंसकों का एक समूह) में शामिल हुए. उनकी अनेकों लघु कथाओं में गिल्बर्ट तथा सुलिवान का जिक्र आता है। वे शर्लक होम्स के प्रशंसकों के एक अग्रणी समूह 'बेकर स्ट्रीट इर्रेगुलर्स' के एक प्रमुख सदस्य थे। वे 'ट्रैप डोर स्पाइडर्स ' नामक ऑल-मेल लिटरेरी बैंकेटिंग क्लब के भी सदस्य थे, जो रहस्यों को हल करने वाले 'ब्लैक विडोअर्स' नामक उनके काल्पनिक समूह की आधारशिला के रूप में कार्य करता था।

1984 में अमेरिकन ह्यूमनिस्ट एसोशियेशन (एएचए) ने उनको ह्यूमनिस्ट ऑफ दी ईयर का सम्मान दिया। 1985 से लेकर 1992 में अपनी मृत्यु तक वे एएचए के मानद अध्यक्ष बने रहे। उनके बाद यह स्थान उनके मित्र तथा लेखक कर्ट वोनेगुट को प्राप्त हुआ। वे "स्टार ट्रेक" के निर्माता जीन रोडेनबेरी के भी एक करीबी मित्र थे और उसके निर्माण के दौरान दी गयी अपनी सलाह के कारण उनको स्क्रीन क्रेडिट भी दिया गया "" (मुख्यतः, पैरामाउंट पिक्चर्स को इस बात की पुष्टि करना कि रोडेनबेरी के विचार मात्र कोरी कल्पना नहीं बल्कि विज्ञान पर आधारित हैं).

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