"उल्लम केट्कुमाए" के प्रदर्शित होने के बाद, तमिल फिल्म उद्योग के कई प्रमुख अभिनेताओं के साथ क्रमशः "गजिनी", "माजा", "शिवकासी" और "वारालारू" जैसी फिल्में स्वीकार करते हुए असिन एक अग्रणी नायिका के रूप में स्थापित हो गयीं। असिन को सबसे ज्यादा सफलता प्रदान करने वाली फिल्म "गजिनी" थी। ए.आर.मुरुगादोस द्वारा निर्देशित तथा सूर्या और नयनतारा के साथ सह अभिनीत, इस फिल्म ने उन्हें सर्वश्रेष्ठ अभिनेत्री (तमिल]] का दक्षिण फ़िल्मफ़ेयर पुरस्कार दिलाया। इस फिल्म में उन्होंने कल्पना नाम की एक जिंदादिल मॉडल की भूमिका निभाई थी। सिफी.कॉम ने उनका वर्णन करते हुए "जादुई" कहकर उनके अभिनय की प्रशंसा की और एक "प्यारी बडबड करनेवाली लड़की' के रूप में उनके चरित्र की सराहना करते हुए कहा की, उनके रोमांटिक एवं मर्मस्पर्शी और हार्दिक अभिनय दर्शाते हुए दृश्य को उन्होंने जो विशाल अभिनय क्षमता के साथ निभाएं हैं, वह लाजवाब हैं।" सन 2005 में दीवाली के बाद, असिन की दो फिल्में, "शिवकासी" और "माजा" प्रदर्शित हुई। जिसमें से दूसरी फिल्म औसत सफल साबित हुई और पूर्व फिल्म में असिन की खराब भूमिका होने के बावजूद, बॉक्स ऑफिस पर व्यावसायिक रूप से सफल रही।

उसके अगले वर्ष, लंबे समय से बन रही उनकी फिल्म, "वारालारू" जिसमें वह अजित कुमार के साथ अभिनय कर रही थी, सन् 2006 की तमिल सिनेमा की सबसे बड़ी सफल फिल्म बन गई। फिल्म के नायक केंद्रित विषय ने असिन को अभिनय का कम मौका दिया, लेकिन अपनी भूमिका अच्छी तरह से करने के लिए आलोचकों द्वारा सराही गई। असिन की एक और सफल फिल्म, पवन कल्याण की "अन्नावाराम" थी, जिसमें वह बुरे किरदार को चित्रित कर रही थी। जनवरी 2007 में, असिन दो अलग फिल्मों, "आलवार" और "पोक्किरी" में, अजित कुमार और विजय के साथ मुख्य भूमिका में नज़र आयीं। जिसमें से दूसरी फिल्म सफल रही और "आलवार" असफल रही। जहाँ "आलवार" में असिन की भूमिका की आलोचना हुई, वहीँ "पोक्किरी" में उनके प्रदर्शन की आलोचकों ने जमकर सराहना की। उस वर्ष की उनकी अंतिम फिल्म हरि की "वेल" थी, जो 2007 में दिवाली पर प्रदर्शित हुई। यह उनकी तीसरी लगातार सफल फिल्म रही जो दीवाली के सीज़न में प्रदर्शित हुई। असिन इस फिल्म में एक टीवी एंकर के चरित्र में नज़र आई थी। उनकी इस भूमिका के लिए सराहना की गयी।

शुरुआती काम, 2004 तक
करियर
प्रारंभिक जीवन और पृष्ठभूमि
तमिल फिल्मों में सफलता, 2005 - 2007