2006 में, कीज़ ने तीन एनएएसीपी इमेज़ अवार्ड जीते, जिसमें उनका विशिष्ट महिला कलाकार और विशेष गीत "अनब्रेकेबल (Unbreakable)" शामिल हैं। उन्हें सान्गराइटर्स हाल ऑफ फेम के द्वारा स्टारलाइट पुरस्कार भी दिया गया। अक्टूबर 2006 में उन्होंने बच्चों की टेलीविज़न सीरीज़ द "ब्लैकयार्डिंग्न्स" (The Backyardigans) का एपिसोड ""मिशन ऑफ मार्स" (Mission to Mars)" में मोमी मार्टिन की आवाज पर धुन बजायी, जिसमें उन्होंने एक मूल गीत "आलमोस्ट एवरीथिंग इज़ बोलिंगा हियर (Almost Everything Is Boinga Here)" को भी गाया. उसी वर्ष कीज़ को मानसिक रूप से चोट पहुंची. उनकी दादी की मौत के बाद उनका परिवार उन पर बहुत अधिक निर्भर हो गया। इसलिए वह इसे अपनी जरूरत समझकर तीन सप्तहों के लिए मिश्र चली गईं। उन्होंने कहा: "वह यात्रा निसंदेह मेरे जीवन में आज तक की सबसे कठिन यात्रा थी। वह समय बहुत मुश्किलों से भरा हुआ था और साथ एक ऐसा समय भी आया जहां पर मुझे इन चीजों की बहुत अधिक जरूरत महसूस हुई और मुझसे बिल्कुल भी रूका नहीं जा सका. मैंने सोचा कि मुझे यहां से जल्दी से जल्दी यह स्थान छोड़कर चले जाना चाहिए.

कीज़ ने अपनी पहली अपराध जगत की फिल्म "स्मोकिन एसेस" (Smokin' Aces) की शुरूआत 2007 में अपने सह-नायक जॉर्जिया साइकेस के साथ की जो बेन एफलेक और एंडी गार्सिया के विरूद्ध काम कर रहा था। कीज़ को इस फिल्म में अपनी अदाकारी से काफी प्रशंसा मिली; रेमंड ने कहा था कि कीज़ "बहुत अधिक प्राकृतिक " है और वह हर किसी का पत्ता साफ कर देती है। उसी वर्ष कीज़ को अपनी दूसरी फिल्म "द नैनी डायरीज़" (The Nanny Diaries) के लिए काफी प्रशंसा की गईं जो 2002 में उसी के नाम वाले उपन्यास पर आधारित थी जिसमें उन्होंने सह-अदाकार स्कार्लेट जोहनसन और क्रिस इवान्स के साथ मिलकर कार्य किया। उन्होंने मेहमान के रूप में, सीरीज़ नाटक "क्रेन" (Cane) के एपिसोड "वन मैन इज़ एन आइलैंड (One Man Is an Island)" में भी कार्य किया।

कीज़ ने अपनी तीसरी स्टूडियो एलबम" एज आई एम" (As I Am) को नवंबर 2007 में रिलीज़ की; जो "बिलबोर्ड" 200 पर पहले स्थान पर रही और एक सप्ताह में उसकी 742,000 से अधिक प्रतियां बेची गईं। इसमें कीज़ के करियर की सप्ताह में सबसे अधिक बिक्री की गई और लगातार नंबर एक पर रहने वाली चौथी एलबम बनी और किसी महिला कलाकार द्वारा "बिलबोर्ड" 200 के सबसे अधिक बार पहले नंबर पर रहने वाली ब्रिटनी स्पीयर्स के साथ अनुबंध किया। 2007 में वह सप्ताह में दूसरी सबसे अधिक प्रतियों की बिक्री करने वाली बनीं और 2004 की गायक नोरा जोन्स की एलबम "फील्स लाइक होम" (Feels like Home) के बाद सप्ताह में सबसे अधिक बिक्री करने वाली बनी। अमरीका में इसकी लगभग 40 लाख प्रतियां की बिक्री की गई और और आरआईएए द्वारा तीन बार प्लेटिनम के रूप में प्रमाणित किया गया। दुनिया भर में इसकी लगभग 60 लाख प्रतियों की बिक्री की गई। कीज़ को इसके लिए पांच पुरस्कारों के लिए चयन किया गया जिसमें 2008 में "एज़ आई एम" (As I Am) अमेरिकी म्यूज़िक अवार्ड और आखिरकार दो अवार्ड जीते। "बिलबोर्ड" 100 पर यह एलबम एकल में प्रथम स्थान पर "नो वन" रही और इसके आरएंडबी /हिप-हॉप गानों ने कीज़ को प्रत्येक चार्ट में तीसरे नंबर पांचवें नंबर पर ला दिया। इस एलबम की दूसरी एकल, "लाइक यू विल नैवर सी मी अगेन (Like You'll Never See Me Again)", 2007 में रिलीज़ हुई और "बिलबोर्ड" हॉट 100 पर 12 वें स्थान पर रही और आरएंडडी/हिप-हॉप संगीत में पहले स्थान पर रही। एलबम की तीसरी एकल, "टीनेज लव अफेयर (Teenage Love Affair)", हॉट आरएंडडी/हिप-हॉप संगीत चार्ट पर तीसरे पायदान पर रही। उन्होंने अपनी चौथी एकल, "सुपरवुमैन (Superwoman)" को रिलीज़ किया, जो "बिलबोर्ड" हॉट 100 पर 82वें स्थान पर रही और हॉट आरएंडडी/हिप-हॉप संगीत चार्ट पर 12वें पायदान पर रही। 

"नं वन (No One)" को सर्वश्रेष्ठ महिला गायक प्रदर्शन के लिए पुरस्कार दिया गया और सर्वश्रेष्ठ आरएंडडी के लिए ग्रेमी अवार्ड दिया गया कीज़ ने फ्रेंक सिन्टाट्रा गीत गाकर "लर्निन द ब्लूज़(Learnin' the Blues)" को एक "डुअट (duet)" के रूप में वीडियो में सिन्टारा के आर्किवल फुटेज़ का शुभारंभ किया और "नं वन (No One)" को जोहन मेयर के साथ बाद में शो में गाया. कीज़ को शो के दौरान सर्वश्रेष्ठ महिला आरएंडडी कलाकार के रूप में विजेता रहीं उन्होंने "फ्रेश टेक्स (Fresh Takes)", एक व्यवसायिक माइक्रो-सीरीज़ जिसे डोव गो फ्रेश के द्वारा बनाया गया था में काम किया जिसका प्रीमियर मार्च से अप्रैल 2008 तक एमटीवी पर "द हिल्स (The Hills)" में किया गया। इस प्रीमियर ने नए डोव गो फ्रेश का आरंभ का समारोह किया। उन्होंने उत्पादन के समर्थन के लिए ग्लेसस विटामिनवाटर प्रवक्ता के रूप में और was "आर यू ए कार्डमेम्बर (Are you a Cardmember) के लिए अमेरिकन एक्सप्रेस विज्ञापन के लिए एक अनुबंध पर हस्ताक्षर किए?" मुहिम कीज़ ने गिटारवादक द व्हाइट स्ट्राप्स और गायक जैक व्हाइट के साथ बोन्ड के साउंडट्रैक इतिहास में पहला डुअट "क्वांटम ऑफ सोलेस (Quantum of Solace)" के लिए थीम गीत रिकॉर्ड किया था। 2008 में, कीज़ "बिलबोर्ड" हॉट 100 के हमेशा के शीर्ष कलाकारों में नंबर 80 पर थीं। उन्होंने "द सीक्रेट ऑफ द बीज़(The Secret Life of Bees)", जो सू मोन्क की एक फिल्म थी जिसने 2003 में सर्वश्रेष्ठ बिक्री के लिए नॉवेल पुरस्कार प्राप्त किया और साथ जेनीफर हडसन और क्वीन लतीफा को अक्टूबर 2008 में फॉक्स सर्चलाइट के लिए कार्य किया। उन्हें एनएएसीपी इमेज़ अवार्ड्स की मोशन पिक्चर्स में सर्वश्रेष्ठ सहायक अभिनेत्री के रूप में नामित किया गया। 2009 में उनका चयन ग्रेमी अवार्ड के लिए चुना गया और उन्होंने "सुपरवीमैन (Superwoman)" के लिए सर्वश्रेष्ठ महिला आरएंडडी गायक के रूप में नवाज़ा गया।

"ब्लैंडर" पत्रिका के साथ एक साक्षात्कार में, कीज़ ने कहा "'गैंगस्टा रैप (Gangsta rap)' एक दूसरे काले लोगों के मारने पर समझाने के लिए था, 'गैंगस्टा रैप (Gangsta rap)' मौज़ूद नहीं था और उन्होंने यहां तक कहा कि उसे "सरकार" के द्वारा बनाया गया था पत्रिका ने यह भी दावा किया कि उन्होंने कहा कि टुपैक शाकूर (Tupac Shakur) और द नोटोरियस बी.आई। जी को निसंदेह रूप में मिलाया गया और सरकार और मीडिया के द्वारा किसी और को सौप दिया गया जिसके द्वारा मौज़ूदा काले नेता को हटाना था। "कीज़ ने बाद में अपने वक्तव्य में स्पष्ट करते हुए उनके शब्दों का तोमोड़ कर प्रयोग किया हुआ बताया. उस वर्ष के बाद, कीज़ इंडोनेशिया में उनकी आगामी कॉन्सर्ट के लिए बिलबोर्ड पोस्टर के लिए विज्ञापन करने के लिए तीखी आलोचना की गईं जो एक हल्का सिगरेट ब्रांड था जिसे फिलिप मोरिस द्वारा प्रायोजित किया गया। इसका पता चलने पर कि कॉन्सर्ट को किसी फर्म के द्वारा संचालित किया जा रहा है, के लिए उन्होंने माफी मांगी उसके साथ "अपेक्षित कार्यवाही" करने की मांग की। इसके प्रतिसाद में, कंपनी ने अपनी प्रायोजकता वापस ले ली। 

1981-96: शुरूआती जीवन
2006–08: उनकी फिल्म और "एज़ आइ एम" (As I Am)
: "गीत" 2001-02 "में एक छोटा सा"
लोकोपकार