जून 1875 में भारत लौटने के बाद, वह मेट्रोपॉलिटन इंस्टीट्यूशन, फ्री चर्च इंस्टीट्यूशन और रिपन कॉलेज में अंग्रेजी के प्रोफेसर बन गए, जिसकी स्थापना 1882 में उनके द्वारा की गई थी। वह राष्ट्रवादी और उदार राजनीतिक विषयों, साथ ही साथ भारतीय इतिहास पर सार्वजनिक भाषण देने लगे। उन्होंने आनन्दमोहन बोस के साथ मिलकर भारतीय राष्ट्रीय समिति की स्थापना 26 जुलाई 1876 को की गई, जो अपनी तरह का पहला भारतीय राजनीतिक संगठन था इस संगठन का इस्तेमाल उन्होंने भारतीय आईसीएस परीक्षाओं में शरीक होने वाले छात्रों की आयु सीमा के मुद्दे से निपटने के लिए किया। उन्होंने पूरे देश में भाषणों के माध्यम से ब्रिटिश अधिकारियों द्वारा भारत में नस्लीय भेदभाव को बढ़ावा देने की निंदा की, जिससे वह बहुत लोकप्रिय हो गए।

1879 में, उन्होंने "द बंगाली" समाचार पत्र आरम्भ किया। 1883 में जब बैनर्जी अपने समाचार पत्र में अदालत की अवमानना पर टिप्पणी प्रकाशित करने के कारण गिरफ्तार हुए, भारतीय शहरों आगरा, फैजाबाद, अमृतसर, लाहौर और पुणे के साथ-साथ पूरे बंगाल में हड़ताल और विरोध होने लगे। आई एन ए का काफी विस्तार हुआ और पूरे भारत से सैकड़ों प्रतिनिधि कलकत्ता में वार्षिक सम्मेलन में भाग लेने आए। 1885 में मुंबई में भारतीय राष्ट्रीय कांग्रेस की स्थापना के बाद, बैनर्जी ने आम उद्देश्यों और सदस्यता के कारण अपने संगठन का विलय कर दिया। उन्हें 1895 में पुणे में और 1902 में अहमदाबाद में कांग्रेस अध्यक्ष चुना गया।

1905 में बंगाल प्रांत के विभाजन का विरोध करने वाले सुरेंद्रनाथ सबसे प्रमुख सार्वजनिक नेता थे। पूरे बंगाल और भारत में आंदोलन और संगठित विरोध, याचिकाओं और व्यापक जन समर्थन के क्षेत्र में बैनर्जी के अग्रणी होने के कारण, ब्रिटिश को अंत में मजबूर होकर 1912 में विभाजन के प्रस्ताव को वापस लेना पड़ा. बैनर्जी गोपाल कृष्ण गोखले और सरोजनी नायडू जैसे उभरते सहयोगी भारतीय नेता बन गए। 1906 में बाल गंगाधर तिलक के पार्टी के नेतृत्व को छोड़ने के बाद बैनर्जी कांग्रेस के कुछ वरिष्ठ "उदारवादी" नेताओं में से एक थे - जो ब्रिटिश के साथ आरक्षण और बातचीत के पक्ष में थे - चरमपंथियों के बाद - जो क्रांति और राजनीतिक स्वतंत्रता की वकालत करते थे। बैनर्जी स्वदेशी आंदोलन में एक महत्वपूर्ण व्यक्ति थे - विदेशी उत्पादों के खिलाफ भारत में निर्मित माल की वकालत करते थे - उनकी लोकप्रियता ने उन्हें शिखर पर पहुंचा दिया था, प्रशंसकों के शब्दों में वह "बंगाल के बेताज राजा" थे।

इन्हें भी देखें
राजनीतिक जीवन
प्रारंभिक जीवन
बाद का जीवन