असिन के.एस.रविकुमार की, प्रसिद्ध रचना "दसावथारम" में कमल हासन के साथ अपनी पहली दोहरी भूमिका में दिखाई दीं। कमल हासन ने इस फिल्म में दस भूमिकाएँ निभाई थी। यह फिल्म जो सितंबर 2006 से शुरू की गयी थी, असिन की अब तक की सबसे बड़ी फिल्म बन गई। कमल हासन की दस भूमिकाओं में होने की वजह से उनका रोल दब जाने के बावजूद, असिन की इस फिल्म में भूमिका के लिए प्रशंसा की जाती है और इस फिल्म के चरित्र को उनकी "अब तक की सर्वश्रेष्ठ" भूमिकाओं में से एक माना जाता है। जिन में से एक चरित्र वैष्णाविते का है जो 12 वीं शताब्दी में दर्शाया गया है और अन्य चरित्र चिदंबरम से एक ब्राह्मण लड़की का है। "दसावथारम" बाद में दक्षिण भारतीय फिल्म इतिहास में सबसे बड़ी फिल्मों में से एक बन गयी। दक्षिण भारत में खुद को एक प्रमुख अभिनेत्री के रूप में स्थापित करने बाद, राष्ट्रव्यापी प्रसिद्धि पाने के लिए, असिन ने बॉलीवुड में जाने का विकल्प चुना। उनकी पहली हिंदी फिल्म, आमिर खान के साथ अभिनीत "गजिनी" हैं जो इसी नाम की उन्हीं की सफल फिल्म की रीमेक है। प्रदर्शित होने पर, फिल्म को आलोचकों और आम जनता से सकारात्मक प्रतिक्रिया प्राप्त हुई और असिन की "शानदार" अभिनय के लिए प्रशंसा हुई। जानेमाने समीक्षक, तरण आदर्श ने उनकी पहली हिंदी फिल्म को "शानदार" बताया और लिखा की "आमिर खान के कद के एक अभिनेता के साथ परदे को साझा करने के लिए और फिर भी अपने प्रदर्शन के बाद स्मृति में रहना आसान नहीं है। वह एकदम नई और दर्शनीय लगती हैं और उन्होंने अपना किरदार बखूबी निभाया हैं"। अगली बार असिन विपुल शाह की "लंदन ड्रीम्स" में सलमान खान और अजय देवगन के साथ नज़र आई। जिसमें वह एक पांच मंडली बैंड के एक सदस्य की भूमिका में थी।

निजी जीवन
तमिल फिल्मों में सफलता, 2005 - 2007
सफलता, 2008 - 2010
करियर