कोल का सोलो म्यूजिक करियर 2008 में अमेरिकन रैपर 'will.i.am' के गाने "हार्ट ब्रेकर" में काम करने के साथ शुरू हुआ। आइटीवी2 सीरीज के 'द पैशन्स ऑफ़ गर्ल्स अलाउड' की फिल्मिंग के दौरान स्ट्रीट डांसिंग क्लासेज लेने के बाद उन्हें इस वीडियो में काम करने के लिए चुना गया। इस सीरीज में बैंड के सदस्य ऐसा कुछ प्राप्त करने की कोशिश करते हैं (गाने के अलावा) जिसे वे हमेशा से पाना चाहते थे। बाद में उनसे उस ट्रैक पर अतिरिक्त गाने गाने के लिए भी कहा गया।

अप्रेल 2009 में कोल ने अकेले काम करना शुरू किया। उनके डेब्यू एल्बम '3 वर्ड्स' को यूके में 26 अक्टूबर 2009 को जारी किया गया। इस एल्बम के लिए कोल ने will.i.am के साथ फिर से मिलकर काम किया और साथ ही फ्रेजर टी.स्मिथ,सिएंस, डेनिश प्रोडक्शन टीम सोलशौक एंड कार्लिन, गायक-गीतकार तायो क्रुज़, तथा वेन विल्किंस का भी सहयोग लिया। यह एल्बम दो सप्ताह तक नंबर एक पर रहा। 6 नवम्बर 2009 को ब्रिटिश फोनोग्राफिक इंडस्ट्री (बीपीआई) ने 300,000 से अधिक यूनिट्स की बिक्री के कारण इस एल्बम को प्लैटिनम घोषित कर दिया। इस एल्बम के पहले सिंगल "फाईट फॉर दिस लव" को आंद्रे मेरिट द्वारा लिखा और स्टीव किप्नर तथा विल्किंस द्वारा निर्मित किया गया था। कोल के अनुसार, इसको प्रमुख सिंगल के रूप में इसलिए जारी किया गया क्योंकि वे स्वयं को इस गाने से "काफी नजदीकी रूप से जुड़ा" पाती थीं। 'दी एक्स फैक्टर लाइव रिजल्ट्स शो' पर एक प्रदर्शन के बाद, "फाईट फॉर दिस लव" यूके में उस समय तक का चौथा सबसे तेजी से बिकने वाला सिंगल बन गया। वह आयरिश और यूके सिंगल्स चार्ट, दोनों पर नंबर एक की पायदान तक पहुंचा। कोल का दूसरा सिंगल "3 वर्ड्स " जिसमे 'will.i.am' ने काम किया है, टॉप फाइव हिट में अपना स्थान बनाने में सफल रहा। तीसरा सिंगल 'पैराशूट', यूके और आयरलैंड दोनों में टॉप फाइव तक पहुंचा।

जनवरी 2010 में यह घोषणा की गयी कि ब्लैक आइड पीज़ के 'दी इ.एन.डी.वर्ल्ड टूर' की यूके तथा चुनिन्दा यूरोपियन तिथियों के लिए शुरुआती प्रदर्शन कोल द्वारा ही किया जायेगा. 2010 की शुरुआत में कोल ने कहा कि "" 3 वर्ड्स के फौलो-अप एल्बम पर उन्होंने काम करना शुरू कर दिया है और उम्मीद करती हैं कि उसे जल्द ही जारी किया जायेगा. 2009 में कॉमिक रिलीफ के लिए माउंट किलिमंजारो के आरोहण के समय गैरी बार्लो ('टेक दैट' वाले) के साथ अपनी मित्रता के बाद उन्होंने कहा कि वे उनके साथ (गैरी बार्लो) एक ड्यूएट (युगल) गाना रिकॉर्ड करना चाहती हैं।

करियर (व्यावसायिक जीवन)
गर्ल्स अलाउड
"द एक्स फैक्टर " और टेलीविजन
सोलो म्यूजिक आर्टिस्ट (एकल संगीत कलाकार)