लौंगत्लाइ ज़िला मिज़ोरम के सुदूर दक्षिण-पश्चिम क्षेत्र में स्थित है जो कि अपनी अन्तरराष्ट्रीय सीमा पूर्व में बांग्लादेश तथा दक्षिण में म्यांमार से साझा करता है। इसके अतिरिक्त इस ज़िले की सीमा उत्तर में लुंगलेई ज़िले तथा पूर्व में सइहा ज़िले से लगती है। पश्चिम में बांग्लादेश की अधिकतर सीमा थेगा नदी बनाती है तथा पूर्व में कालादान नदी सइहा ज़िले की सीमा बनाती है। इस ज़िले का अधिकांश क्षेत्र पहाड़ी है तथा इसके साथ ही चमदुर घाटी के पश्चिमी भाग में छोटी सी निम्न नदीय घाटी मिलती है। बरसात के मौसम में भूस्खलन आम बात है। ज़िले का पश्चिमी भाग घने जंगली हिस्से से ढका है। कालादान और थेग नदी के अतिरिक्त यहाँ पर तुइचोंग नदी, छिमतुइपुई नदी, नेंगपुई नदी, चाॅङ्गते नदी तथा तुईफल नदी है। 

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