मार्च 2006 में, किंग्स ऑफ़ लियोन अपने तीसरे एल्बम पर काम करने के लिए निर्माता एंजेलो पेट्राज्लिया और एथन जॉन्स के साथ स्टूडियो वापस लौटे. गिटारवादक मैथ्यू ने एनएमई (NME) को बताया कि: "यार, हमारे पास इस समय कुछ गाने हैं और हम चाहते हैं कि इन्हें हम पूरी दुनिया तक पहुंचा सके". बैंड के तीसरे एल्बम का नाम "बिकॉज़ ऑफ़ द टाइम्स" रखा गया, जिसका संदर्भ एलेगज़ेनड्रिया, लुइसियाना के द पेंटेकोस्टलज़ ऑफ़ एलेगज़ेनड्रिया चर्च में आयोजित किये जाने वाले समान नाम के चर्च मंत्रियों के सम्मेलन से हो सकता है, जिसमें यह भाई अक्सर उपस्थित होते थे। एल्बम में किंग्स ऑफ़ लियोन के पिछले काम से स्पष्ट उद्भेद दिखाई दिया, क्योंकि बैंड का ट्रेडमार्क गंदा, दक्षिणी-फ्राइड स्वैगर एक अधिक परिष्कृत, स्पष्ट ध्वनि के साथ बदल दिया गया था।

एल्बम 2 अप्रैल 2007 को ब्रिटेन में जारी किया गया था और उसके एक दिन बाद संयुक्त राज्य में, यह ब्रिटेन और आयरलैंड में सफल रहे एकल "ऑन कॉल" से पहले आया। ब्रिटेन और आयरलैंड में इसकी शुरुआत नंबर एक के स्थान से हुई और पहले ही हफ्ते में लगभग 70,000 प्रतियां बेच कर, यूरोपीय चार्ट में इसने पच्चीसवें नंबर पर प्रवेश किया। "एनएमई (NME)" ने कहा कि यह एल्बम "किंग्स ऑफ़ लियोन को हमारे समय के विख्यात अमेरिकी बैंड में से एक बनाता है।" और "एंटरटेनमेंट वीकली" ने कहा कि "बिकॉज़ ऑफ़ द टाइम्स" "एक सीडी की महाकाव्य बड़े परदे की फिल्म है और बैंड की आज तक की श्रेष्ठ." हालांकि, कुछ आलोचकों को लगा कि यह एल्बम उनके पिछले प्रयासों के मुकाबले गौण है। स्टाइलस पत्रिका ने इसे सी- का दर्ज़ा दिया और कहा कि "अगर वे चाहते हैं कि इस बार हम उन्हें गंभीरता से लें तो उन्हें अपना देहाती मुखौटा छोड़ कर कम से कम एक छोटे ख्यातिप्राप्त व्यक्ति के रूप में अपने आरोहण के बारे में ईमानदार होना चाहिए. धमाकेदार सुपर मॉडलों यां दौरे की बस पर जीवन के बारे में सचेतक कहानियों के बिना, संगीत का उज्ज्वल आँख, पांव फैलाने वाला मूड उतना ही खोखला लगता है।" आर्टरोकर के डेवहुड ने एल्बम को पांच में से एक स्टार दिया, उन्हें लगा कि "किंग्स ऑफ़ लियोन परीक्षण कर रहे हैं, सीख रहे हैं और थोड़े अचेत हो रहे हैं।" पिचफोर्क मीडिया ने दावा किया कि ""बिकॉज़ ऑफ़ द टाइम्स" " संदेहास्पद ढंग से महिलावर्ग पर एक प्रत्याक्रमण की तरह प्रतीत होती है, जिसकी शुरुआत 1990 के मध्य में कही, एक आघात, स्टेडियम के आकार के अहम के भीतर हुई थी।"

मिश्रित मान्यता के बावजूद, इस एल्बम ने यूरोप में "चार्मर" और "फैन्ज़" सहित कई सफल एकल दिए और साथ ही "नोक्ड अप" और "माय पार्टी" जैसे कई लोकप्रिय गाने भी. 

"बिकॉज़ ऑफ़ द टाइम्स" "(2006-2007)"
प्रारंभिक वर्ष (1999-2002)
"ओनली बाय द नाईट" (2008-2009)
नवीनतम परियोजनाएं; 2009 - वर्तमान