सुपरमॉडल प्रतियोगिता में बिपाशा ने भी भाग लिया था, जिसमें एक जज, विनोद खन्ना भी थे। वे बिपाशा को अपने बेटे, अक्षय खन्ना के साथ हिमालय पुत्र फिल्म में लेने की सोच रहे थे, पर बिपाशा ने ये कह कर इंकार कर दिया कि अभी वो काफी छोटी हैं और ये किरदार अंजला झवेरी को मिल गया। घर आने के बाद इन्हें जया बच्चन ने अपने बेटे, अभिषेक बच्चन के साथ जेपी दत्ता की फिल्म "आखिरी मुग़ल" के लिए मना लिया, पर ये फिल्म बन नहीं पाया और दत्ता ने इस फिल्म की स्क्रिप्ट को बदल कर करीना कपूर के साथ रिफ्यूजी (2000) बना ली। हालांकि इस फिल्म के लिए पहले सुनील शेट्टी के साथ बिपाशा को चुना गया था, पर इन्होंने मना कर दिया।

2001 में इन्होंने अक्षय कुमार के साथ विजय गिलानी की अजनबी में काम किया और पहली बार हिन्दी फिल्मों में कदम रखा। इस फिल्म को अब्बास-मस्तान ने निर्देशित किया था और ये फिल्म बॉक्स ऑफिस में सफल रही पर कुछ नापसंद समीक्षाओं का कारण भी बनी। हालांकि इन्हें अपने नकारात्मक किरदार के कारण काफी अच्छी समीक्षा मिली और इनके प्रदर्शन के कारण इन्हें सर्वश्रेष्ठ शुरुआत के लिए फिल्मफेयर पुरस्कार भी मिला था।

साल 2002 की शुरुआत विक्रम भट्ट द्वारा निर्देशित राज फिल्म के साथ हुआ था, जो बहुत ही सफल फिल्म साबित हुई और हिन्दी फिल्म उद्योग में इनकी जड़ें पक्की करने में काफी मददगार भी साबित हुई। इस फिल्म में ये एक ऐसी औरत का किरदार निभा रही थीं, जो आत्माओं से संपर्क करती है और छुपे हुए राज तक पहुँचती है। इसे समीक्षकों ने काफी सराहा था। "द ट्रिब्यून" ने लिखा कि "ये बिपाशा बसु हैं, जो अपने प्रदर्शन से पूरे शो को ले गईं"। उन्हें राज के लिए सर्वश्रेष्ठ अभिनेत्री का फिल्मफेयर नामांकन भी हुआ था।

इसके बाद इन्होंने संजय गांधवी की मेरे यार की शादी है में एक सहायक भूमिका में काम किया था, जो पैसे कमाने में सफल रहा। हालांकि डेविड धवन की चोर मचाये शोर इनका पहला ऐसा फिल्म बना, जो कमाई के मामले में सफल नहीं हो पाया। इसके अलावा ये महेश बाबू और लीसा रे के साथ तेलुगू फिल्म, "टक्करी दोंगा" में एक सहायक किरदार के रूप में दिखाई दी। इसी साल इनकी एक और फिल्म, गुनाह भी बॉक्स ऑफिस में सफल नहीं हो पाई। इस फिल्म में बिपाशा एक पुलिस अफसर की भूमिका निभा रही थी, जिसे दोषी से प्यार हो जाता है और वो उसे सुधारने का प्रयास करते रहती है। "वैरायटी" के "डेरेक एले" ने कहा कि एक इनके लिए ये किरदार सही नहीं था।

2005–09
शुरुआत : 2001-02
2003–05
अभिनय