वृंदा 1967 में लंदन रवाना हो गयीं जहां उन्होंने चार वर्षों तक एयर इंडिया के साथ काम किया। इस दौरान उन्होंने विमान परिचायिकाओं पर स्कर्ट पहनने के लिये डाले जाने वाले दबाव के खिलाफ संघर्ष किया और इस तरह से उनके राजनीतिक जीवन की शुरुआत हुई।
लंदन में रहते हुये उनका जुड़ाव साम्राज्यवाद विरोधी और युद्ध विरोधी आंदोलनों के साथ हुआ और वह मार्क्सवादी विचारधारा के करीब आईं। इसके बाद उन्होंने भारत की जनता के लिये काम करने के इरादे से स्वदेश लौटने का इरादा किया। वह 1971 में अपनी नौकरी से इस्तीफा देकर कलकत्ता लौट आईं और बीटी रंदीवे के मार्गदर्शन में माकपा में शामिल हुईं। इसके बाद उन्होंने राजनीति को करीब से समझने के इरादे से कलकत्ता विश्वविद्यालय में दाखिला लिया। उन्‍होंने शुरुआती दिनों में अपने कालेज के छात्रों के बीच और बंगलादेश युद्ध के समय में रिफ्यूजी कैंपों में काम किया। 
वह 1975 में दिल्ली चली गईं और उत्‍तरी दिल्ली की एक कपड़ा मिल में काम करने वाले मजदूरों के बीच एक ट्रेड यूनियन कार्यकर्ता के तौर पर काम करना शुरु कर दिया। वह धीरे-धीरे श्रमजीवी और महिला आंदोलनों में सक्रिय हो गयीं। उन्होंने बलात्कार कानूनों को लेकर 1980 में एक बड़ा आंदोलन छेड़ा। वह मौजूदा समय में भी एडवा की उपाध्यक्ष होने के नाते महिलाओं से जुड़े मुद्दों पर जागरुकता बढ़ाने के लिये सक्रियता से काम करती हैं। 
वृंदा 11 अप्रैल 2005 को भारतीय संसद के ऊपरी सदन राज्यसभा के लिये निर्वाचित हुईं। इसी वर्ष वह माकपा पोलित ब्यूरो की सदस्या निर्वाचित हुईं।

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