नसीम बंबई लौट आई और सोहराब मोदी के साथ एक अनुबंध पर हस्ताक्षर किए। उन्होंने अपने करियर की शुरुआत खून का खून (हैमलेट) (1935) के साथ की थी और मिनर्वा मूवीटोन बैनर के तले सोहराब मोदी के साथ कई अन्य फिल्में बनाईं। "खान बहादुर" (1937), तलाक (1938), मीठा ज़हर और वसंती (1938) जैसी फ़िल्मों में अभिनय करने के बाद, उन्होंने नूरजहाँ की भूमिका में अपनी सबसे प्रसिद्ध फिल्म पुकार के रूप में जाना जाने लगा। इस फिल्म की तैयारी के लिए वह हर दिन घुड़सवारी और गाना सीखती थी। फिल्म को पूरा होने में एक साल का समय लगा और नसीम को शानदार तरीके से शोहरत प्राप्त हुई। उनका एक गीत, "ज़िन्दगी का साज़ भी आया है" दर्शकों के बीच काफी लोकप्रिय हुआ। फिल्म की पब्लिसिटी ने उनकी सुंदरता पर उनको ब्यूटी क्वीन और परी चेहरा को एक नाम दिया था, जो काफी सालों तक इनके साथ रहा और बाद में उनकी बेटी सायरा बानो को जाना जाने लगा। 

पुकार जैसी कलात्मक फिल्म में काम करने के बाद, एक अभिनेत्री के रूप में नसीम बानो की मांग काफी बढ़ गई और उनके साथ अभिनय करने के लिए कई फिल्म स्टूडियो द्वारा उनसे संपर्क किया गया। लेकिन सोहराब मोदी ने उन्हें अपने अनुबंध से मुक्त करने से इनकार कर दिया। इससे दोनों के बीच कुछ अनहोनी हो गई। शीश महल (1950), मिनर्वा द्वारा निर्मित फिल्म में उनकी अभिनय प्रतिभा को उभर के लाती हैं, जिसमे उन्हें केवल साधारण कपड़ों, बिना मेकअप और गहनों से रहित दिखाया गया है। मिनर्वा मूवीटोन से, नसीम सिर्को और फिर फिल्मिस्तान स्टूडियो चले गए जहां उन्होंने अशोक कुमार के साथ चल चल रे नौजवान में अभिनय किया।

इस समय तक एहसान से शादी करने के बाद, पति-पत्नी की टीम ने ताज महल पिक्चर्स की शुरुआत की और उजाला (1942), बेगम (1945), मुल्कात (1947), चांदनी रात (1949) और अजीब लड़की (1942) जैसी कई फिल्में बनाईं। अपने बैनर तले। जिसमे अंतिम दो को उनके पति मोहम्मद एहसान ने निर्देशित किया था। हालाँकि उसने कुछ एक्शन और काल्पनिक फिल्में ("निम्न-श्रेणी की फिल्में") जिनमे सिनबाद जहाज़ी (1952) और बागी (1953) जैसी फिल्मे थी, जिसमें उन्हें दर्शकों द्वारा स्वीकार नहीं किया गया था। उनहोंने मिनर्वा के नौशेरवान-ए-आदिल (1957) में एक छोटी सी भूमिका निभाई और फिर अभिनय छोड़ दिया। वे उसके बाद भी सक्रिय बनी रही, पहले एक निर्माता के रूप में उनहोंने अपने हाथ आजमया, और फिर अपनी बेटी के ड्रेस-डिज़ाइनर के रूप में जब सायरा ने जंगली (1961) के साथ फिल्मों में प्रवेश किया।

उनकी कुछ बेहतरीन फ़िल्में पुकार (1939), चल चल रे नौजवान (1944), अनोखी अदा (1948), शीश महल (1950) और शबिस्तान (1951) हैं। उन्होंने उन दिनों के अधिकांश शीर्ष सितारों जैसे सोहराब मोदी, चंद्र मोहन, पृथ्वीराज कपूर, अशोक कुमार, श्याम, सुरेंद्र, नवीन याग्निक, प्रेम अदीब और रहमान के साथ अभिनय किया। एक घटना शबिस्तान (1951) की शूटिंग के दौरान थी कि प्रसिद्ध अभिनेता श्याम घोड़े से गिर गए थे और उनकी मृत्यु हो गई थी। 
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