इस अवधि के दौरान, अजित अपने प्रशंसकों और मीडिया में सिर्फ एक रोमांटिक नायक के रूप में ही नहीं, बल्कि बड़े परदे पर एक स्टाइलिश एक्शन नायक के रूप में देखे जाने लगे। हालांकि, इस अवधि में भी उनकी 'न कोई विशेष' नीति के कारण मीडिया के साथ बढती दरार देखी गई।

सन् 2001 में, अजित, ए.आर.मुरुगादासकी पहली फिल्म "दीना" में (Dheena) लैला मेह्दीन और सुरेश गोपीके साथ नज़र आए। फिल्म ने अप्रत्यक्ष रूप से अजित कि एक नई छवि की शुरुआत की, जिसने एक्शन हीरो के रूप में आम जनता को अपील किया। इसके अलावा, इस सफल फिल्म में अजित का उपनाम "तलई", अर्थात तमिल के लिए नेता, उनके प्रशंसकों और मीडिया के बीच उनका ब्रांड लेबल बन गया। उनकी अगली परियोजना सांस्कृतिक फिल्म "सिटिज़न" (Citizen) थी, जिसमें अजित को दस अलग अलग रूप में चित्रित किया गया। इस फिल्म में उन पर "दूरतम सितारे" के रूप में टिप्पिनी की गई। यह मानद उपाधि उनकी सभी फिल्मों में पूरे दशक इस्तेमाल किया गया। भावपूर्ण नाटक "पुवेल्लाम उन वासम" में ज्योतिका के विपरीत उनकी भूमिका ने व्यावसायिक एवं समालोचनात्मक सफलता दिलवाई, साथ ही तमिलनाडु राज्य द्वारा, विशेष सर्वश्रेष्ठ अभिनेता पुरस्कार प्राप्त करवाया. वर्ष के अंत में अजित, संतोष शिवन की हिन्दी परियोजना "अशोका" (Asoka) में शाहरुख खान के साथ एक संक्षिप्त नकारात्मक भूमिका में दिखाई देये.

वर्ष 2002 में अजित तीन फिल्मों में नज़र आये, पहली दो फिल्म "रेड" (Red) और "राजा" (Raja) ने औसत कारोबार किया। लेकिन तीसरी फिल्म "विलेन" (Villain) जिसमें अजित ने दोहरी भूमिकाएं निभाई, एक, मानसिक रूप से बीमार विकलांग की, जो बॉक्स ऑफिस पर 5 करोड़ डॉलर से अधिक की कमाई करने वाली ब्लोक्बस्तर फिल्म बनी और अजित को अपना दूसरा फ़िल्मफ़ेयर सर्वश्रेष्ठ तमिल अभिनेता पुरस्कार भी मिला। तब तक, वितरकों को अजित की प्रसिद्धि मूल्य का अंदाजा हो गया था और उन्हें "किंग ऑफ़ ओपनिंग" की मान्यता मिली दे दी गई।

अगले कुछ वर्ष, 2003 से 2005 तक, अजित को बहुत कम फिल्मों में देखा गया, कियोंकि उनका ध्यान मोटर कार रेसिंग की तरफ रहा। वर्ष 2003 में उनकी लम्बे अरसे से विलंबित फिल्म "एन्नेइ तालाट वरुवाला/0} (Ennai Thalatta Varuvala) और पुलिस-रोमांचक "[[अन्जनेया]]"" (Anjaneya) रिलीज हुई।

स्नेहा के साथ उनकी अगली फिल्म "जाना" (Jana), की आलोचकों द्वारा निंदा की गई जबकि सरन की फिल्म, "अट्टागसम" (Attagasam) सफल साबित हुई। फिल्म में अजित को दोहरी भूमिकाओं में देखा गया और "थलाइ दीपावली" गीत उनकी एक्शन हीरो की छवि को बढ़ावा देने के लिए लिखा गया जिसने मीडिया में उनके उपनाम "तलई" को और मज़बूत कर दिया।

2005 में, लिंगुस्वमी फिल्म "जी" (Ji) सकारात्मक समीक्षाएँ सृजित करने के बावजूद, "अट्टागसम" (Attagasam) द्वारा दी गई सफलता की गति बरकरार नहीं रख पाई.

पुरस्कार और नामांकन
रेसिंग करियर
एक्शन हीरो (2000-05)
प्रारंभिक वर्ष