थांट ने संयुक्त राष्ट्र महासचिव का पद 3 नवम्बर 1961 को ग्रहण किया, जब वे सर्वसम्मति से संयुक्त राष्ट्र महासभा और संयुक्त राष्ट्र सुरक्षा परिषद की सिफारिश पर संयुक्त राष्ट्र सुरक्षा परिषद के प्रस्ताव 168, संकल्प 168 के अंतर्गत डैग हैमरस्क्जोंल्ड के स्थान पर महासचिव नियुक्त किए गए। 30 नवम्बर 1962 को उन्हें संयुक्त राष्ट्र महासभा के द्वारा प्रस्ताव पारित करके पुन: 30 नवम्बर 1966 को समाप्त होने वाली अवधि के बाद हेतु महासचिव नियुक्त किया गया। इस पद पर वे 31 दिसम्बर 1971 तक रहे।

प्रशासनिक उत्तरदायित्व
व्यक्तिगत जीवन
मृत्यु
संयुक्त राष्ट्र के महासचिव