ब्लंट का दूसरा स्टूडियो एल्बम, "ऑल द लॉस्ट सोल्स", 17 सितंबर 2007 को यूनाइटेड किंगडम में रिलीज हुआ और इसके एक दिन बाद उत्तरी अमरीका में. अपने पहले ही सप्ताह में 65,000 प्रतियों की बिक्री के साथ केवल चार दिनों बाद ही यूके में इसे गोल्ड प्रमाणित कर दिया गया। जनवरी 2008 के अंत तक इस एल्बम की यूके में 600,000 प्रतियां तथा पूरे विश्व में 3.5 मिलियन प्रतियां बिक चुकी थीं। ब्लंट ने एल्बम के गानों को 2006-2007 की सर्दियों में इबिज़ा स्थित अपने घर में पूरे किये थे। 2005-2006 के टूर्स के दौरान उन्होंने एल्बम के दस में से पांच गानों पर प्रदर्शन किया था; टूर के दौरान उनके बैण्ड द्वारा बजाये गए तथा टॉम रॉथरॉक द्वारा प्रोड्यूस किये गए गानों के बोल, धुन और लय को स्टूडियो रिकॉर्डिंग अनुसार परिष्कृत किया गया था।

हालांकि ब्लंट के पहले एल्बम ने आलोचकों का बहुत कम ध्यान आकर्षित किया, परंतु विश्व-भर के प्रत्येक मुख्य संगीत प्रकाशनों और समाचार-पत्रों ने "ऑल द लॉस्ट सोल्स" का तगड़ा मूल्यांकन किया। "मेटाक्रिटिक" पर इस एल्बम की रेटिंग 53/100 बनी हुई है और वेबसाइट इसका वर्णन "मिश्रित या औसत समीक्षाओं" के रूप में करती है। "मिल्वाउकी जर्नल सेंटिनेल" के एरिक डान्टन और "दी हार्टफोर्ड कॉरेंट" 
ने लिखा कि यह एल्बम "इतना अधिक हल्का संग्रह है कि इसके कारण हार्डटैक बहुमूल्य प्रतीत होने लगता है", जबकि "रोलिंग स्टोन" ने कहा कि इस एल्बम में "भुला दिये जाने योग्य बैले हैं, जिनके चलते कोल्डप्ले आर्कटिक वानरों की तरह प्रतीत होता है।" फिर भी, इस एल्बम की अपनी समीक्षा में "बिलबोर्ड" की केरी मैसन ने कहा कि "ब्लंट केवल वन-हिट वंडर नहीं हैं बल्कि एक लंबी-अवधि के कलाकार के आत्म-विश्वास एवं बेफ़िक्री को दर्शाते हैं।" और एल्बम के बारे में मैसन ने लिखा है कि "पूरे एल्बम में कहीं भी कुछ गलती नहीं है।" इतने ही भावुक अंदाज में "द ऑब्ज़र्वर" की लिज़ हॉगार्ड लिखती हैं, "लोकगीत गायक के रूप में ब्लंट की उत्कंठा से बच पाना असंभव है।"

"ऑल द लॉस्ट सोल्स" का पहला सिंगल "1973", इबिज़ा में उसी वर्ष खुलने वाले पाचा नामक एक क्लब में ब्लंट द्वारा बितायी गयी रातों से प्रेरित था। यह गीत बिलबोर्ड यूरोपियन हॉट 100 सिंगल्स चार्ट में पहले स्थान तक पहुंचने के साथ ब्लंट का एक और हिट बना. डीजे पीट टॉन्ग ने "1973" का रीमिक्स बनाया और इसे 2007 की गर्मियों में पाचा के अपने सेट के दौरान बजाया. दूसरे सिंगल "सेम मिस्टेक" को दिसंबर 2007 के प्रारंभ में रिलीज़ किया गया, लेकिन यूके चार्ट्स में यह कुछ खास नहीं कर सका और 57वें स्थान तक ही पहुंच सका. यह ब्राज़ील में नंबर 1 की पायदान तक पहुंचा और अनेक दक्षिण अमरीकी देशों में यह एक हिट साबित हुआ। इस एल्बम का तीसरा सिंगल था "कैरी यू होम" जिसे नवंबर 2008 में रिलीज़ किया गया। यह यूके के चार्ट्स में 20वें स्थान तक पहुंचा और इसने एल्बम की रिलीज़ के छः माह बाद इसे पुनः शीर्ष 10 में पहुंचा दिया. मूल "ऑल द लॉस्ट सोल्स" एल्बम का चौथा व अंतिम एकल गीत "आई रियली वॉन्ट यू" था। 

इस एल्बम साइकिल के दौरान ने ब्लंट ने दो बार अन्य लोगों के साथ मिलकर काम किया। 2007 के अंत में उन्होंने फ्रांसीसी रैपर सिनिक के साथ काम किया। उन्होंने "जे रियलाइज़ (Je Réalise)" को रिलीज़ किया। इसमें ब्लंट के गाने "आई विल टेक एव्रीथिंग" के कुछ हिस्सों को शामिल किया गया था और यह फ्रांस में शीर्ष 3 पर पहुंचा। 14 नवम्बर 2008 को लॉरा पॉसिनी के नए एल्बम "प्रिमावेरा इन एंटीसिपो" को रिलीज़ किया गया। इसका शीर्षक गीत ब्लंट के साथ मिलकर गाया गया एक युगल-गीत है। यह एल्बम इटली में नंबर 1 की पायदान तक पहुंचा।

पूरे 2007 और 2008 के दौरान ब्लंट अपने दूसरे वर्ल्ड टूर पर निकले और लंदन के ओ2 एरिना में एक प्रदर्शन भी किया।

24 नवम्बर 2008 को "ऑल द लॉस्ट सोल्स" को एक नए एल्बम आर्ट-वर्क, नए एकल गीत "लव, लव, लव" तथा एक वृत्त-चित्र के साथ एक डीलक्स संस्करण के रूप में पुनः रिलीज़ किया गया।"" 

संगीत करियर
प्रारंभिक जीवन
"ऑल द लॉस्ट सोल्स "
"बैक टू बेडलैम"