रॉसी ने वालेंसिया में 31 जनवरी 1 फ़रवरी और 2 फ़रवरी 2006 को फरारी फॉर्मूला 1 का परीक्षण किया। पहले परीक्षण में बजरी ट्रैप के गीले ट्रैक में रॉसी चक्कर काटने लगे, इस तरह उनका दिन समाप्त हुआ। दूसरे दिन, वे पंद्रह ड्राइवरों के तीव्रतम समय में वे नौवें स्थान पर आये, माइकल शूमाकर से लगभग एक सेकंड पीछे, जो खुद तीसरे स्थान पर रहे थे। रेड बुल रेसिंग के मार्क वेबर और डेविड कोल्टहार्ड तथा टोयोटा F1 के जर्नो ट्रूली जैसे सीजन के ड्राइवरों की तुलना में रॉसी ने कहीं तेजी से चक्कर काटा. परीक्षण के अंतिम दिन, शूमाकर के सर्वोत्तम समय के आधे सेकंड से जरा-सा अधिक समय रॉसी को लगा. शूमाकर ने रॉसी की प्रशंसा करते हुए उन्हें अपरिमित प्रतिभाशाली बताया और कहा कि वे फार्मूला वन के लिए पूरी तरह से सक्षम हैं और तुरंत ही प्रतिस्पर्धी बन सकते हैं।

24 मई 2006 को रॉसी ने घोषणा की कि वे MotoGP में ही रहेंगे, जब तक कि वे यह महसूस नहीं करते कि मोटरसाइकिल में उनका काम "समाप्त" हो गया है। फरारी ड्राइवर शूमाकर ने कहा कि वे रॉसी के निर्णय से "दुखी" हैं, लेकिन उन्होंने उनका समर्थन किया। रॉसी ने बाद में 2007 और 2008 और फिर 2009 और 2010 के सीजन के लिए यामाहा के साथ नए अनुबंधों पर हस्ताक्षर किए.

F1 में अपनी दिलचस्पी से परे, रैलिंग के लिए रॉसी में एक भारी जुनून है। नौजवानी में रॉसी के नायकों में से एक थे WRC चैंपियन कॉलिन मैकरे. रैली की किंवदंती मैकरे ने रॉसी को रैली कार ड्राइविंग के मूलतत्व सिखाये थे। 2005 में दोनों ने एक-दूसरे से प्रतिस्पर्द्धा की, मैकरे स्कोडा फैबिया WRC पर थे जबकि सुबरू इम्प्रेज़ा WRC पर सवार रॉसी ने बाजी मार ली. WRC रैली ग्रेट ब्रिटेन में 2002 में उन्होंने आधिकारिक तौर पर पहली बार हिस्सा लिया, जिसमे वे दूसरे चरण में दुर्घटनाग्रस्त हो गये (प्रथम गैर-सुपरस्पेशल चरण).

11 अक्टूबर 2006 को यह घोषणा की गयी थी कि रॉसी 17-19 नवम्बर तक चलनेवाली वर्ष की रैली न्यूजीलैंड की WRC प्रतियोगिता में भाग लेंगे. उन्होंने सुबारू WRC कार में भाग लिया और 39 प्रतिस्पर्द्धियों में 11वें आये. 26 नवम्बर 2006 को फोर्ड फोकस WRC कार को ड्राइव करके उन्होंने वार्षिक मोंजा रैली भी जीत ली. उन्होंने सात चरणों में से पांच पर विजय प्राप्त करके 2005 रैली विजेता रिनाल्डो कैपेलो को 24 सेकंड से मात दी. वे पूर्व WRC चैंपियन डिडिएर ऑरिओल को भी मास्टर शो फाइनल के सीधे मुकाबले में सात सेकंड से मात देने में कामयाब रहे. 2006 मोंजा रैली में रॉसी ने घोषणा की थी कि वे 2007 रैली ऑफ ग्रेट ब्रिटेन में हिस्सा लेंगे, हालांकि बाद में उन्होंने ऐसा नहीं किया। 2007 की मोंजा रैली में रॉसी ने फिर से पर्थ स्थान प्राप्त किया।

रॉसी पिछले 18 महीनों में फार्मूला वन और वर्ल्ड रैली चैंपियनशिप दोनों के साथ जुड़े रहे, फेरारी के लिए परीक्षण दिया और अनेक रैली प्रतियोगिताओं में भाग लिया।

लेकिन रॉसी ने Moto-GP में ही रहने का फैसला किया, "यामाहा के साथ मेरा 2008 तक का अनुबंध है," रॉसी ने कहा. "उसकी समाप्ति के बाद आगे का सोचा जाएगा. मैं आश्वस्त हूं कि अधिक से अधिक 31 या 32 तक मैं सवारी करूंगा. मैं अगले कुछ सीजन में नयी प्रेरणाओं की ओर देखूंगा, लेकिन फिलहाल तो मैं पूरी तरह से अभिप्रेरित हूं. रॉसी ने एक नया दो सालों का एक नया अनुबंध करके इसकी पुष्टि की कि वे 2010 तक यामाहा के साथ ही रहेंगे. उन्होंने मूलतः दिसंबर 2008 की रैली GB में अपनी भागीदारी के दौरान इम्प्रेज़ा WRC2008 के इस्तेमाल की योजना बनाई थी, मगर इसके बजाय उन्होंने फोर्ड फोकस WRC ड्राइव करने का फैसला किया। रैली में वे 12वें स्थान पर रहे, वे अंतिम विजेता सेबस्टियन लोएब से 13 मिनट और 20.4 सेकंड पीछे रहे.

जनवरी 2010 में, रॉसी ने कहा कि जब वे मोटरसाइकिल रेसिंग से संन्यास लेंगे, तब उन्होंने रैली में स्थानांतरित होने की आशा व्यक्त की. "22 और 34 की उम्र के बीच एक आदमी के शरीर में अनेक बदलाव नहीं आते हैं, सो मेरे पास अभि भी कुछ समय बाकी है। मैं कारों के लिए स्थानांतरण पर विचार कर सकता हूं, शायद रैली में, उससे पहले कि मैंने इसे सहजता से लेने का निर्णय किया है।.. मैं जानता हूं कि F1 जरा आसान हो सकता है, लेकिन जब तक मैं MotoGP से संन्यास लूंगा, तब तक मैं F1 के लिए काफी उम्रदराज हो जाऊंगा." तथापि, फेरारी की फार्मूला वन टीम प्रमुख स्टेफनो डोमेनिकैली ने अपनी इच्छा फिर जताई कि रॉसी F1 ग्रिड की एक तीसरी फेरारी को ड्राइव करें, साथ ही उन्होंने इसकी पुष्टि की कि 21 और 22 जनवरी 2010 को पुरानी फेरारी F1 के लिए रॉसी का परीक्षण होगा.

मार्च 2010 को, इतालवी मंत्री फ्रेंको फ्रातिनी सरकार ने अंतरराष्ट्रीय स्तर पर के स्तर पर अपने देश का सम्मान बढ़ाने के लिए रॉसी को पहला विनिंग इटैली अवार्ड दिया.

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