28 अगस्त को, कोलरेडो-स्थित बैण्ड 3OH!3 ने उनके गीत "स्टारस्ट्रक" का रिमिक्स रिलीज़ किया, जिसमें पेरी को एक मेहमान गायिका के रूप में दर्शाया गया है; इस गठबंधन का विचार पेरी के उस टूर के बाद आया, जिसमें3OH!3 को एक समर्थन कार्य के रूप में प्रदर्शित किया गया था। यह गीत 8 सितंबर 2009 को आइट्युन्स पर रिलीज़ किया गया था।

अक्टूबर 2009 में, "MTV अनप्लग्ड" ने खुलासा किया कि पेरी उनके लिये प्रस्तुति देने वाले कलाकारों में से एक थीं और वे अपने प्रदर्शन का एक सजीव अल्बम रिलीज़ करेंगी, जिसमें दो नए गीत, "ब्रिक बाइ ब्रिक" और फाउंटेन्स ऑफ वायने का शीर्षक गीत "हैकेनसैक", भी शामिल होंगे. यह अल्बम 17 नवम्बर को रिलीज़ हुआ और इसमें एक CD और एक DVD दोनों शामिल हैं।

दिसम्बर 2009 में, टिम्बालैण्ड ने अपना अल्बम "शॉक वैल्यू II" रिलीज़ किया, जिसमें पेरी को प्रदर्शित करनेवाला एक गीत शामिल है। "इफ वी एवर मीट अगेन" शीर्षक वाले गीत को अल्बम के चौथे एकल गीत के रूप में चुना गया है।

अक्टूबर 2009 में पेरी ने अपने दूसरे स्टूडियो अल्बम पर कार्य शुरु किया। पेरी ने अल्बम के बारे में "रोलिंग स्टोन" से बात की: "दूसरा रिकॉर्ड मेरे लिये बहुत महत्वपूर्ण है क्योंकि मुझे लगता है कि यह दर्शाता है कि क्या मैं यह करने के लिये बनी हूं, या मैं भाग्यशाली थी। मूल रूप से मैं जो करना चाहती हूं, वह है अपने श्रोताओं को खुद से दूर न करना. मुझे लगता है कि कुछ लोग ऐसा सोचते हैं कि उन्हें किसी एक बात और एक विचार और एक रिकॉर्ड से सफलता मिली और अब वे इसे 180 अंश तक खींचना चाहते हैं और एक पूर्णतः भिन्न कार्य करना चाहते हैं, मैं बिल्कुल मानती हूं कि यह एक गलत कदम है। मुझे लगता है कि आपको इसमें से ही विकसित होना पड़ता है, आप इससे नई शाखाएं निकाल सकते हैं, लेकिन पेड़ को कुछ हद तक वैसा ही रहने दें. कुछ लोग स्वयं को ही पूर्ण समझते हैं और उन्हें लगता है कि वे जो भी कार्य करें, वह सफल होने जा रहा है या सोने में बदलनेवाला है या सही कदम साबित होने वाला है, आपके संगीत को पसंद करनेवाले लोगों और प्रशंसकों के कारण आप यहां हैं, अतः आपको हमेशा अपने कान खुले रखने चाहिए और उनके द्वारा कही जा रही बात सुननी चाहिए. पेरी ने कहा कि वे "निश्चित ही इसे पॉप बनाए रखेंगी. कार्डिगन्स का "लव फूल" मेडोना के "इन्टू द ग्रूव" से मिलता है, लेकिन काव्यात्मक रूप से अस्थियों पर कुछ अधिक मांस के साथ, मैं केवल धुन और नृत्य के बारे में बात करनेवाली नहीं हूं, मुझे अर्थ पर विचार करना पसंद है। पेरी ने इस बारे में ज़्यादा खुलासा नहीं किया कि गीत किस बारे में होंगे और कहा कि वे प्रसिद्धि से लेकर मित्रता तक और उनके "संबंधों" के साथ व्यवहार तक, पिछले वर्ष के उनके जीवन के चक्रवात पर केंद्रित होंगे. 

ऐसी घोषणा की गई है कि वे ग्रेग वेल्स, गाय सिग्सवर्थ, डॉ॰ ल्युक, मैक्स मार्टिन, कैल्विन हैरिस, रयान टेडर, द-ड्रीम और क्रिस्टोफर "ट्रिकी" स्टीवर्ट, जिन्होंने दिसम्बर 2009 में "रैप-अप" पत्रिका को बताया कि अल्बम का संगीत, "वन ऑफ द बॉयज़" के संगीत के समान ही, पॉप/रॉक होगा, सहित अनेक कलाकारों और निर्माताओं के साथ काम कर रहीं हैं। उन्होंने जोड़ा: "मेरे लिये यह एक भिन्न गियर है। मेरे लिये यह एक बहुत महत्वपूर्ण परियोजना है क्योंकि लोग यह देखने के लिये इंतज़ार कर रहे हैं कि मैं क्या करनेवाली हूं."

शैली और छवि
2009-वर्तमान: "MTV अनप्लग्ड" और दूसरा स्टूडियो अल्बम
रिकॉर्डिंग कॅरियर
2001-07: प्रारंभिक-काल