जेम्स मैकएवॉय जिनका 2006 के शुरुआत में इस भूमिका के लिए स्क्रीन परीक्षण किया गया था और शुरू में उन्हें खारिज भी कर दिया गया था क्योंकि स्टूडियो को एक ऐसे अभिनेता की तलाश थी जिसका रूप और शारीरिक बनावट पारंपरिक हॉलीवुड के अग्रणी कलाकार जैसा हो। मैक एवॉय को बाद में वापस बुलाया गया और जितने भी परीक्षण किए गए उनमें इन्हें जीवट माना गया। मैक एवॉय के अनुसार, "[अंततः] उन्हें कोई विज्ञान प्रेमी चाहिए था।" मैक एवॉय को अक्टूबर 2006 में भूमिका सौंपी गई थी। स्कॉटिश अभिनेता जो फ़िल्म में एक अमेरिकी का अभिनय कर रहे थे इसलिए उन्होंने फ़िल्म के एक्शन दृश्यों के लिए शारीरिक बनावट में सुधार लाने की कोशिश की और शूटिंग के दौरान उन्हें कई प्रकार के चोटों का सामना करना पड़ा जिसमें टखने का मुड़ना और घुटने का घायल हो जाना शामिल है।

पटकथा लेखक डीन गरगारिस के उनके भूमिका को उपयुक्त बनाने के लिए पटकथा को फिर से लिखने के बाद एंजेलीना जोली ने मार्च 2007 में फ़िल्म में अभिनय करना शुरु किया। बाद में मार्क मिलर परियोजना को लेकर काफी उत्साहित हो गए जब उन्हें पता चला कि जॉली ने फॉक्स की भूमिका स्वीकार कर ली है, उन्होंने कहा कि "इस भूमिका के लिए किसी बड़े स्टार को पाने का केवल एक ही तरीका था कि टॉम क्रूज को इस फ़िल्म में शामिल कर लेते". कई दृश्यों में उसे मौन रख कर जोली ने फोक्स को "दूरवर्ती और अप्राप्य"दिखाने का फैसला किया। संभावित प्रभाव के रूप में अपने प्रदर्शन के इस पहलू के लिए उसने क्लिंट इस्टवुड का उल्लेख किया जिसने हाल ही में उनकी फ़िल्म चेंजेलिंग का निर्देशन किया था।

पटकथा और मैक एवॉय, जॉली और मोर्गन फ़्रीमैन कलाकारों के साथ काम करने की संभावना के कारण कॉमन की भूमिका काफी दिलचस्प बन गई। अपनी भूमिका के लिए तैयारी के रूप में कॉमन ने आग्नेयास्त्रों के बारे में बहुत कुछ सीखा, लेकिन कहा कि वास्तविक जीवन में वह बंदूक प्रबल समर्थक नहीं है। कोन्सटानटिन खाबेन्स्के पहले ही बेकमेमबतोव की "नाइट वॉच" फ़िल्म में अभिनय कर चुके हैं और इस फिल्म में भी कर रहे हैं इसीलिए निर्देशक के आस-पास एक एक परिचित चेहरा होगा. ब्रिटिश टीवी दिग्गज मार्क वारेन फ़िल्म में काम करने के लिए तैयार हो गए क्योंकि वे हमेशा ही एक हॉलीवुड के लोकप्रिय अभिनेता बनना चाहते थे। थॉमस रेट्समन के फ़िल्म में काम तय हो जाने के बाद उन्होंने मूल कॉमिक श्रृंखला को देखना चाहता था लेकिन बेकममबेतोव ने उन्हें नहीं देखने के लिए समझाया. अच्छा दिखने और मैं जानता हूं जो मैं कर रहा हूं मैं वैसा ही दिखता हूं उन्होंने बंदूक चलाने का काफी अभ्यास किया। मूल रूप से क्रिस्टन हेगर का फॉक्स के लिए ऑडिशन किया गया था लेकिन कैथी की भूमिका के लिए स्वीकार किया गया और इसका "अभिनय करना मजेदार" है।

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