2003 में ब्लंट ने निर्माता टॉम रॉथरॉक के साथ रॉथरॉक के घरेलू स्टूडियो में "बैक टू बेडलैम" को रिकॉर्ड किया। इसमें उन्होंने सेशन संगीतकारों का उपयोग किया तथा अनेक वाद्य-यंत्रों को स्वयं ही बजाया. लॉस एंजल्स में वे अभिनेत्री कैरी फिशर के साथ रहते थे, जिनसे वे अपनी एक पूर्व प्रेमिका के परिवार के माध्यम से मिले थे। फिशर ब्लंट की आकांक्षाओं का बहुत ख्याल रखती थीं। उन्होंने उनके एल्बम के लिये नाम सुझाया तथा "गुडबाय माय लवर" गीत को रिकॉर्ड करने के लिये अपने घर के एक स्नानागार के प्रयोग की अनुमति भी दी. बैक टू बेडलैम यूके में अक्टूबर 2004 में रिलीज़ हुआ। यूके में ब्लंट का पहला एकल गीत था "हाई", जिसे उन्होंने डीकन ब्लू के रिकी रॉस के साथ मिलकर लिखा था। प्रारंभ में यह गाना यूके सिंगल्स चार्ट के टॉप 100 तक भी नहीं पहुँच सका, हालांकि इसके बाद 'यू आर ब्यूटीफुल' की सफलता के पश्चात यह टॉप 75 में अपनी जगह बनाने में सफल रहा और फिर से रिलीज किया गया। इस गीत को इटली में वोडाफोन के एक विज्ञापन के लिये चुना गया और यह उस देश के टॉप 10 हिट गानों में शामिल हो गया। 

ब्लंट के पहले एल्बम ने आलोचकों का बहुत कम ध्यान आकर्षित किया और यूके के मुख्य म्यूजिक जर्नल्स की ओर से भी कोई समीक्षाएं प्रकाशित नहीं हुईं. अधिक प्रसिद्ध संगीतकारों के सहायक के रूप में किये जाने वाले उनके लाइव प्रदर्शनों को मिश्रित परन्तु आमतौर पर सकारात्मक समीक्षाएं प्राप्त होती थीं। ब्लंट के प्रदर्शन संबंधी अनुभव की कमी और दर्शकों के प्रति उनके असमान व्यवहार पर टिप्पणी की गई, जबकि उनके संगीत की तुलना डैमियर राइस और डेविड ग्रे के संगीत से हुई. मार्च 2004 में जब ब्लंट मैन्चेस्टर में केटि मेलुआ के सहायक के रूप में प्रदर्शन कर रहे थे, डिज़ाइनर मैगज़ीन के एलेक्स मैक्कान ने लिखा, "ब्लंट का आगे बढ़ना एक निश्चित सी बात है और यह कहना अतिशयोक्ति नहीं होगी कि अगले साल इस समय तक वे नंबर 1 एल्बम, ब्रिट एवार्ड तथा अनगिनत पुरस्कारों के मालिक होंगे." एल्बम के रिलीज़ होने के बाद 2004 के अंत तथा 2005 के प्रारंभ में, एल्टन जॉन और लॉयड कोल के कॉन्सर्ट सपोर्ट स्लॉट्स तथा कमोशन, व साथ ही लंदन क्लब 93 फीट इस्ट में एक बैण्ड रेसीडेंसी का भी आयोजन किया गया। मार्च 2005 में उनके दूसरे सिंगल (एकल गीत) "वाइसमैन" को रिलीज़ किया गया। 

ब्लंट का तीसरा सिंगल "यू आर ब्यूटीफुल" उनका अत्यंत हिट गाना साबित हुआ। इस गाने ने यूके में 12वें स्थान से शुरुआत की और उसके छः सप्ताह बाद ऊपर बढ़ते हुए यह पहले स्थान तक पहुंच गया। इस गाने को यूके में खूब जमकर दिखाया गया, जिसने 'बैक टू बेडलैम' को यूके एल्बम चार्ट में पहले स्थान तक पहुँचाने में मदद की. इस व्यापक प्रसारण के चलते अंततः ब्लंट और उनके सह-लेखकों को मोस्ट परफॉर्म्ड वर्क के लिये आइवर नोवेलो एवार्ड से सम्मानित किया गया। यूके में "यू आर ब्यूटीफुल" की सफलता के बाद यह गीत यूरोप की मुख्य-भूमि तक पहुंचा और 2005 की गर्मियों में पूरे महाद्वीप का सबसे बड़ा हिट गाना बन गया। अब तक रेडियो पर रिलीज़ न किये जाने के बावजूद "यू'आर ब्यूटीफुल" को यूएस में 2005 की गर्मियों में न्यूयॉर्क सिटी के एक प्रमुख रेडियो स्टेशन डब्लूपीएलजे में पहली बार बजाया गया। 2005 की शरद् ऋतु में रेडियो स्टेशनों पर रिलीज़ होने के बाद यह गाना काफी प्रचलित हुआ और तीन रेडियो फौर्मेट्स (प्रारूपों) में टॉप 10 में पहुंच गया: वयस्क समकालीन संगीत, हॉट एडल्ट टॉप 40 ट्रैक्स, तथा एडल्ट एल्बम ऑल्टरनेटिव. 2006 में अपने गाने "यू'आर ब्यूटीफुल" के बिलबोर्ड हॉट 100 में पहले स्थान पर पहुंचने के साथ ही ब्लंट पिछले लगभग एक दशक में अमरीकी सिंगल्स चार्ट में शीर्ष पर पहुंचने वाले पहले ब्रिटिश कलाकार बन गए; ऐसा करने वाले पिछले ब्रिटिश कलाकार एल्टन जॉन थे जिन्होंने 1997 में "कैण्डल इन द विण्ड 1997" गाने के साथ यह उपलब्धि हासिल की थी। दिसंबर 2005 में "गुडबाय माय लवर" इस एल्बम के चौथे यूके एकल गीत के रूप में रिलीज़ किया गया था और बाद में यह दूसरा यूएस एकल गीत बना. आगे चलकर 2006 में "हाई" तथा "वाइसमेन" गाने फिर से रिलीज़ किये गए। ब्लंट को 2006 में पांच ब्रिट पुरस्कारों के लिए नॉमिनेट किया गया, जिनमें से वे सर्वश्रेष्ठ ब्रिटिश पुरुष एकल कलाकार और सर्वश्रेष्ठ पॉप एक्ट श्रेणियों के विजेता रहे, जबकि वे पहले ही 11-माह का एक वर्ल्ड टूर शुरू कर चुके थे। 

2005 की शरद् ऋतु से संयुक्त राज्य अमरीका में एक व्यापक प्रचार अभियान की शुरुआत हुई, जिसके अंतर्गत ब्लंट "" द ऑपरा विन्फ्रे शो तथा सैटरडे नाइट लाइव में एक म्यूजिकल गेस्ट के रूप में दिखाई दिये. वर्ष 2005 और 2006 के दौरान इस एल्बम के आठ गीत टेलीविजन कार्यक्रमों (द ओ.सी., ग्रेज़ एनाटॉमी तथा कई अन्य), फिल्मों ("" अनडिस्कवर्ड) तथा विज्ञापन अभियानों (हिल्टन होटेल्स, स्प्रिंट टेलीकम्युनिकेशन्स) में प्रदर्शित किये गए। फरवरी 2007 में 49वें ग्रैमी अवार्ड्स के दौरान ब्लंट ने एटलांटिक रिकॉर्ड्स के एहमेत अर्तेगन को समर्पित करते हुए "यू'आर ब्यूटीफुल" गाने को गाया, लेकिन उन्होंने उन पांच में से किसी भी श्रेणी में जीत हासिल नहीं की जिनके लिए उन्हें नामांकित किया गया था।[80]

अंततः इस एल्बम की 11 मिलियन प्रतियां बिकीं और यह पूरे विश्व के 16 क्षेत्रों के एल्बम चार्ट्स में शीर्ष पर रहा. अमेरिका में इसकी 2.6 मिलियन प्रतियाँ बिकी और इसे 2x प्लैटिनम का दर्जा दिया गया। ब्रिटेन में इस एल्बम को 10x प्लैटिनम का दर्जा दिया गया। इसकी तीन मिलियन से अधिक प्रतियां बिकीं और इसने एक वर्ष में सर्वाधिक तेज़ गति से बिकने वाले एल्बम के रूप में "गिनीज़ बुक ऑफ वर्ल्ड रिकॉर्ड्स" में जगह बनाई. 
2005 में ब्लंट ने मुख्यतः यूके और यूरोप में 90 लाइव शोज़ में प्रदर्शन किया और उत्तरी अमरीका के एक दौरे में जैसन म्राज़ का समर्थन करते हुए वर्ष का समापन किया। "बैक टू बेडलैम वर्ल्ड टूर" की शुरुआत जनवरी 2006 में हुई, जिसमे यूरोप, यूके, ऑस्ट्रेलिया, न्यूज़ीलैण्ड और जापान के शहरों में प्रदर्शन किये गए। इसके साथ ही उत्तरी अमरीका में तीन अलग-अलग प्रमुख दौरे भी किये गए जिनका समापन उस वर्ष नवंबर में हुआ। प्रचारात्मक प्रदर्शनों के अतिरिक्त, ब्लंट ने 2006 में 140 से अधिक लाइव कार्यक्रमों में प्रदर्शन किया था। जुलाई 2006 में उन्होंने कहा कि वे दौरों के अनुभव को बहुत पसंद करते हैं और वे तथा उनका बैण्ड प्रतिदिन नए स्थानों पर जाते हुए अपने जीवन का सर्वश्रेष्ठ समय व्यतीत कर रहे थे। 

"बैक टू बेडलैम" एल्बम से रिलीज़ किये गए ब्लंट के सभी सिंगल्स के विडियो प्रतीकात्मकता एवं निराशावादी चित्रण प्रकट करते हैं। "हाई" के पहले वीडियो में उन्हें एक रेगिस्तान में दफनाया गया है। "वाइसमेन" के पहले वीडियो में, उनका अपहरण करके उन्हें बंधक बना लिया जाता है। "यू'आर ब्यूटीफुल" के वीडियो में, वे एक ऊंची चट्टान से समुद्र में कूदकर आत्महत्या करते हुए दिखाई देते हैं। "गुडबाय माय लवर" के वीडियो में वे एक प्रेम-त्रिकोण में एक बाहरी व्यक्ति के रूप में हैं, जो एक पुरुष तथा महिला जोड़े (जिनकी भूमिका काइल एक्सयाई के मैट डालास तथा ओ.सी. की मिशा बार्टन द्वारा निभाई गई है) के एक साथ होने की कल्पना करता है। "हाई" के पुनः रिलीज़ किये गए वीडियो में ब्लंट को एक जंगल में भागता हुआ दिखाया गया है। "वाइसमेन" के पुनः रिलीज़ किये गए वीडियो में ब्लंट को अपनी पहचान के दस्तावेजों को जलाते हुए और फिर स्वयं आग में जलते हुए जंगल से गुजरते हुए दिखाया गया है। 

सीसेम स्ट्रीट के एक एपिसोड में ब्लंट "यू'आर ब्यूटीफुल" की धुन पर त्रिकोणों के बारे में गाते हुए दिखाई दिये, जिसका प्रसारण 14 नवम्बर 2007 को हुआ। 

वीयर्ड अल यान्कोविच द्वारा यू आर ब्यूटीफुल की एक पैरोडी रिकॉर्ड की गई, जिसका शीर्षक था "यू'आर पिटीफुल". जेम्स ब्लंट ने व्यक्तिगत रूप से इस पैरोडी को वीयर्ड अल एल्बम में शामिल करने की अनुमति दी थी, लेकिन ब्लंट के लेबल अटलांटिक रिकॉर्ड्स ने इस गाने के व्यावसायिक रूप से रिलीज़ किये जाने पर रोक लगा दी. उसके बाद वीयर्ड अल ने इस गाने को अपनी वेबसाइट पर एक मुफ्त एमपी3 डाउनलोड के रूप में उपलब्ध करवाया है। इस गीत को एक आगामी CD में शामिल करने के यान्कोविच के अनुरोध पर ब्लंट के प्रबंधक ने ई-मेल के माध्यम से जवाब दिया, "आपके ई-मेल के लिये धन्यवाद, लेकिन जेम्स और मैं, दोनों ही इस पैरोडी को किसी भी लेबल पर रिलीज़ करने की अनुमति कभी नहीं देंगे." 

28 दिसम्बर 2009 को बीबीसी रेडियो 1 ने घोषणा की कि बैक टू बेडलैम नौटीज़ (शरारती) के दशक में यूनाइटेड किंगडम में सर्वाधिक बिकने वाला एल्बम था।

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