मुक्केबाज़ मुहम्मद अली, जिन्हें पहले कैशियस क्ले के नाम से जाना जाता था, के जीवन पर बनी फिल्म (Biopic), "अली", में उनके चरित्र को साकार करने के लिए 2001 में स्मिथ को सर्वश्रेष्ठ अभिनेता के एकाडमी अवॉर्ड के लिए नामित किया गया। वास्तविक जीवन पर आधारित एक अन्य फिल्म, "द परस्युट ऑफ हैपीनेस", जिसमें उन्होंने गरीबी-से-अमीरी तक की क्रिस गार्डनर की कहानी में उनका चरित्र निभाया था, के लिए उन्हें फिर एक बार सर्वश्रेष्ठ अभिनेता के ऑस्कर (Best Actor Oscar) के लिए नामित किया गया।

कोलंबिया रिकॉर्ड्स पर 2002 में रिलीज़ किया गया स्मिथ का तीसरा अल्बम, "बॉर्न टू रीन (Born to Reign)", उनके पिछले प्रयासों की तुलना में निराशाजनक साबित हुआ और जल्द ही "ग्रेटेस्ट हिट्स (Greatest Hits)" की रीलीज़ के बाद, जिसका लगभग कोई प्रचार नहीं किया गया था, उन्हें इस लेबल द्वारा हटा दिया गया। बाद में उन्होंने इंटरस्कोप रिकॉर्ड्स के साथ एक रिकॉर्डिंग अनुबंध पर हस्ताक्षर किये. एक वर्ष बाद, स्मिथ और उनकी पत्नी जैडा पिंकेट स्मिथ ने UPN(बाद में CW) सिटकॉम, "ऑल ऑफ अस (All of Us) " बनाई, जो कुछ हद तक उनकी जिंदगियों पर आधारित थी। इस शो की शुरुआत सितम्बर 2003 में UPN से हुई और तीन सत्रों तक यहाँ प्रसारित होने के बाद अक्टूबर 2006 में इसे एक और सत्र के लिए CW ले जाया गया। मई 2007 में CW ने "ऑल ऑफ अस" को निरस्त कर दिया. साइलेंट बॉब (Silent Bob) उदबोधन देते हुए, "जर्सी गर्ल" में स्मिथ ने अपना ही चरित्र निभाया, जो केविन स्मिथ की लगभग सभी फिल्मों में दिखाई देता है। मुख्य चरित्र की स्थिति इस दावे के अनुरूप है कि "विल स्मिथ सिर्फ एक रैपर है।"

2005 में, रिकार्ड-तोड़ तीन प्रीमियर्स में शामिल होने के कारण स्मिथ का नाम गिनीज़ बुक ऑफ वर्ल्ड रिकॉर्ड्स में शामिल किया गया। 2 जुलाई 2005 को, स्मिथ ने अपने जन्मस्थान फिलाडेल्फिया में भारी भीड़ के सामने लाइव 8 कॉन्सर्ट के मेज़बान के रूप में कार्य किया और बाद में DJ जैज़ी जेफ़ के साथ एक सेट पर प्रस्तुति दी. इसी दौरान स्मिथ ने अपना चौथा स्टूडियो अल्बम, "लॉस्ट एंड फ़ाउंड" रिलीज़ किया, जो सफल हुआ। यह अल्बम केवल एक अति-सफल एकल गीत, "स्विच", की ही मदद से आगे बढ़ा, जिसने मुख्यधारा को आकर्षित किया। यह एकल गीत महीनों तक चार्ट में शीर्ष पर बना रहा और इसने स्मिथ को फिर एक बार हिप-हॉप में सबसे आगे पहुंचा दिया. 2005 में स्मिथ निकोलोडियन किड के च्वाइस अवॉर्ड्स में और साथ ही 2005 में BET अवॉर्ड्स में "स्विच" की प्रस्तुति देते हुए दिखाई दिए. NBA फाइनल के दूसरे मुकाबले (सैन फ्रांसिस्को बनाम डेट्रौइट) में भी इस अल्बम का प्रचार करने के लिए उन्हें "स्विच" की प्रस्तुति देते हुए देखा गया। जब स्मिथ ने भारत की यात्रा पर थे, तो उन्होंने वास्तविक प्रतिभा प्रतियोगिता शो इन्डियन आयडल में भी विशेष प्रस्तुति दी.

2005 में ही, फिल्म "मि.एंड मिसेज़.स्मिथ" में जॉन स्मिथ की भूमिका के लिए स्मिथ के नाम पर विचार किया गया था; अंतत: यह भूमिका ब्रैड पिट को मिली. फिल्म "चार्ली एंड दि चॉकलेट फैक्ट्री" के रीमेक में भी विली वोंकाकी भूमिका के लिए उनके नाम पर विचार किया गया था। उन्होंने टेलीविजन सीरिज़ "इट टेक्स अ थीफ" के फिल्म रीमेक में अभिनय करने की योजना बनाई है।
10 दिसम्बर 2007 को, स्मिथ को हॉलीवुड मार्ग (Hollywood Boulevard) पर स्थित ग्रोमैन'स चाइनीज़ थिएटर (Grauman's Chinese Theatre) द्वारा मान्यता दी गई। अनेक प्रशंसकों के सामने स्मिथ ने इस प्रसिद्ध थिएटर के बाहर अपने हाथों और पैरों के निशान दिए. बाद में उसी महीने, स्मिथ ने फिल्म "आय एम लेजेंड" में अभिनय किया, जो 14 दिसमबर 2007 को रिलीज़ हुई. आंशिक रूप से सकारात्मक समीक्षाओं के बावजूद, इसकी शुरुआत यूनाइटेड स्टेट्स में दिसंबर माह के दौरान अब तक रिलीज़ हुई किसी भी फिल्म की सबसे बड़ी ओपनिंग थी। स्वयं स्मिथ ने कहा है कि वे इस फिल्म को "आक्रामक रूप से अद्वितीय (Aggresively Unique)" मानते हैं। एक समीक्षक ने कहा था कि इस फिल्म की व्यवसायिक सफलता ने "हॉलीवुड में बॉक्स ऑफिस पर भीड़ खींचने वालों में [स्मिथ का] पहला स्थान और मज़बूत कर दिया." 1 दिसम्बर 2008 को, टीवी गाइड ने बताया कि स्मिथ को बारबरा वाल्टर्स ABC के एक विशेष शो, जिसका प्रसारण 4 दिसम्बर 2008 को होगा, के लिए 2008 के दस सबसे आकर्षक अमरीकी व्यक्तियों में से एक चुना गया है।

इन दिनों स्मिथ "द लास्ट फराव" शीर्षक से एक फिल्म का निर्माण कर रहे हैं, जिसमें वे तहरका के रूप में दिखाई देंगे.

राष्ट्रपति बराक ओबामा ने कहा है कि यदि उनके जीवन पर कभी कोई फिल्म बनाई गयी, तो वे अपना चरित्र निभाने के लिए स्मिथ को चुनना चाहेंगे, क्योंकि "उनके पास वह समझ है।" ओबामा ने कहा कि 2008 के चुनावों पर आधारित एक फिल्म की संभावना पर उन दोनों ने चर्चा भी की है, लेकिन यह तब तक हो पाना संभव नही है, जब तक कि राष्ट्रपति के रूप में ओबामा का कार्यकाल समाप्त न हो जाए.

अंतर्राष्ट्रीय सफलता, (2001-अब तक)
परिवार तथा प्रारंभिक जीवन
प्रारंभिक कार्य, (1985-1995)
सफलता (1996-2000)