एक नई तरह की विचित्र दाढ़ी के साथ दिखाई देने वाले स्वस्थ स्टीवंस नए गानों की एक सूची से लैस थे जिसने उस तथ्य पर उनके नए दृष्टिकोण को प्रदर्शित किया जिसे वह अपने संगीत के साथ दुनिया के सामने लाना चाहते थे। यूनाइटेड किंगडम में उनकी पिछली रचना की बिक्री हो चुकी थी लेकिन स्टीवंस अभी भी अटलांटिक के आसपास की जनता के लिए अपेक्षाकृत ढ़ंग से अनजान थे। इसे सुधारने के लिए, 1970 में आइलैंड रिकॉर्ड्स के साथ अनुबंधित होने के बाद, उत्तरी अमेरिका में ए एण्ड एम रिकॉर्ड्स (A&M Records) के जेरी मॉस के साथ एक अमेरिकी वितरण सौदे का इंतजाम किया गया। स्टीवंस ने "मोना बोन जेकन" पर काम करना शुरू कर दिया जो एक फोक-रॉक आधारित एल्बम था जो उनके आरंभिक "पॉप" स्टाइल वाले रिकॉर्ड्स से काफी अलग था और जो उनके नए, आत्मविश्लेषी कर्म की तरफ खींचा जा रहा था।
निर्माता पॉल सैमवेल-स्मिथ ने वर्तमान में एक सत्र संगीतकार के रूप में काम करने वाले गिटारवादक एलुन डेवीज और स्टीवंस की जोड़ी बनाई. एलुन पहले से ही स्किफल और फोक रॉक संगीत की उभरती शैली की खोज शुरू करने वाले दो एल्बमों के अतिअनुभवी दिग्गज थे। डेवीज को भी पूरी तरह से ख़ास तौर पर गिटार पर अपने "अंगुलियों का कमाल" दिखाने, स्टीवंस के साथ सुर-ताल मिलाने और सहायक गायन में योगदान देने के योग्य माना जाता था। वे वास्तव में केवल "मोना बोन जेकन" को रिकॉर्ड करने के लिए मिले थे, लेकिन बहुत जल्द उनकी दोस्ती गहरी होती चली गई; स्टीवंस की तरह डेवीज भी एक पूर्णतावादी थे, सभी ध्वनि जांच कार्य ख़त्म होने के बाद सिर्फ यह सुनिश्चित करने के लिए मौजूद रहते थे कि प्रत्येक कॉन्सर्ट के लिए सभी उपकरण और ध्वनि तैयार थे या नहीं. उन्होंने स्टीवंस द्वारा रिलीज़ किए गए परवर्ती पॉप संगीत एल्बमों में से दो को छोड़कर बाकी सभी एल्बमों की रिकॉर्डिंग की और स्टीवंस की सेवानिवृत्ति तक उनके साथ प्रदर्शन और रिकॉर्डिंग करते रहे. हालांकि, दोनों दोस्त बने रहे और वर्षों बाद, जब स्टीवंस 27 साल बाद युसुफ इस्लाम के रूप में फिर से नजर आए, तब डेवीज़ भी उनकी तरफ से एक बार फिर से प्रदर्शन करने लगे और वहां बने रहे.
"मोना बोन जेकन" से रिलीज़ होने वाले पहले एकल का नाम "लेडी डी'अर्बनविल" था जिसे स्टीवंस ने अपनी युवा अमेरिकी प्रेमिका पैट्टी डी'अर्बनविल के बारे में लिखा था। स्टीवंस और डेवीज़ के गीतारों के अलावा डिजेम्बे और बास की ध्वनियों के साथ, पॉप रेडियो पर बजाए जाने वाले अधिकांश संगीत से अलग किस्म के एक ग्रामगीत ध्वनि के साथ, इस रिकॉर्ड ने यूके (UK) में #8 स्थान हासिल किया। यह यूनाइटेड स्टेट्स में वास्तविक प्रसारण प्राप्त करने वाले उनके हिट रिकॉर्डों में से सबसे पहला रिकॉर्ड था। इसकी एक मिलियन से ज्यादा प्रतियों की बिक्री हुई और 1971 में इसे एक गोल्ड अवार्ड से सम्मानित किया गया। पैट्टी डी'अर्बनविल के लिए लिखे गए अन्य गानों में "मेबी यू'आर राईट" और "जस्ट अनदर नाईट" शामिल था। इसके अलावा, एक किशोर सितारे के रूप में अपने अनुभव के बारे में "पॉप स्टार" नामक गाने को और बांसुरी बजाते हुए जेनिसिस के मुख्य सदस्य पीटर गैब्रियल की मौजूदगी वाले "काठमांडू" को भी दिखाया गया। "मोना बोन जेकन" एकाकी गायक-गीतकार एल्बम प्रारूप का एक आरंभिक उदाहरण था जो साथ में अन्य कलाकारों के लिए भी लोकप्रिय होता जा रहा था। "रोलिंग स्टोन" मैगज़ीन ने इसकी लोकप्रियता की तुलना एल्टन जॉन के "टम्बलवीड कनेक्शन" के साथ की और कहा कि इसे "पूरे बोर्ड भर में, पूरे रेडियो प्रारूप भर में" प्रस्तुत किया गया था।

"मोना बोन जेकन", स्टीवंस के अंतर्राष्ट्रीय स्तर पर सफलता प्राप्त करने वाले एल्बम, "टी फॉर द टिलरमैन", का अग्रदूत था जो एक टॉप-10 "बिलबोर्ड" हिट बन गया। इसके रिलीज़ होने छः महीनों के भीतर, इसकी 500,000 से ज्यादा प्रतियां बिक गई और इसने यूनाइटेड स्तेस्ट और ब्रिटेन में स्वर्ण रिकॉर्ड का दर्जा पा लिया। उसके बाद से स्टीवंस की नई फोक-रॉक शैली और सुलभ गीत का संयोजन उनकी संगीत में रह गया जिसमें रोजमर्रा के हालातों और समस्याओं का जिक्र था और जिसमें जीवन के बारे में आध्यात्मिक सवालों के आरम्भ का मिश्रण था। इस एल्बम में टॉप 20 एकल "वाइल्ड वर्ल्ड" शामिल है जो डी'अर्बनविल के प्रस्थान पर आधारित एक विदाई गीत है। "वाइल्ड वर्ल्ड" को वह गाना बनने का गौरव प्रदान किया गया है जिसने "टी फॉर द टिलरमैन" को एफएम रेडियो (FM radio) पर बजाने के लिए 'काफी प्रेरित' किया; और आइलैंड रिकॉर्ड्स के प्रमुख, क्रिस ब्लैकवेल, को यह कहते हुए उद्धृत किया गया कि यह "अब तक रिलीज़ होने वाला सबसे अच्छा एल्बम" था। अन्य एल्बम कटौतियों में "हार्ड-हेडेड वूमन" और "फादर एण्ड सन" शामिल है जो मध्यम और उच्च दोनों तरह के सुर में गाया गया एक गाना था जिसमें पिता और पुत्र के बीच होने वाले संघर्ष का जिक्र है जिनका सामना जीवन में अपने-अपने व्यक्तिगत विकल्पों से होता है। 2001 में, इस एल्बम को रिया (RIAA) द्वारा मल्टी-प्लेटिनम रिकॉर्ड की प्रमाणिकता दी गई और उस समय यूनाइटेड स्टेट्स में इसकी 3 मिलियन प्रतियों की बिक्री हुई थी। इसे "रोलिंग स्टोन मैगज़ीन" के 2003 के "500 ग्रेटेस्ट एलबम्स ऑफ़ ऑल टाइम" की सूची में #206 पर श्रेणीत किया गया।
डी'अर्बनविल के साथ अपने रिश्ते की समाप्ति के बाद, स्टीवंस ने अपनी संगीत रचना पर पड़ने वाले इसके प्रभाव का उल्लेख किया और कहा,

"जिस समय दूर था उस समय मैंने जो सब कुछ लिखा वह सब मैंने एक संक्रमणकालीन अवधि में लिखा था जिसमें पिछली बातों का जिक्र है। पैट्टी की तरह. एक साल पहले हमलोग अलग हो गए; उसके साथ मेरा दो साल का रिश्ता था। मैंने पैट्टी और अपने परिवार के बारे में जो कुछ लिखा... अब उन गानों को गाते समय मैं विचित्र बातें सीखता हूं. मैं कुछ देर से अपने गानों का मतलब जान पाया हूं..."
एक हस्ताक्षर ध्वनि की स्थापना के बाद, स्टीवंस ने परवर्ती वर्षों में एक के बाद एक कई सफलताओं का आनंद लिया। 1971 के "टीज़र एण्ड द फायरकैट" नामक एल्बम ने दूसरा स्थान प्राप्त किया और यूनाइटेड स्टेट्स में अपने रिलीज़ के तीन सप्ताह के भीतर इसने स्वर्ण रिकॉर्ड का दर्जा हासिल कर लिया। इसमें कई हिट एकल शामिल थे, जैसे - "पीस ट्रेन", "मॉर्निंग हैज़ ब्रोकन" (ईलियानर फार्जियन के बोल वाला एक ईसाई भजन) और "मून शैडो". इस एल्बम को 2001 में रिया (RIAA) द्वारा एक मल्टी-प्लैटिनम रिकॉर्ड की प्रमाणिकता भी दी गई और उस समय यूएस (US) में इसकी तीन मिलियन से भी ज्यादा प्रतियों की बिक्री हुई थी। बोस्टन के एक रेडियो स्टेशन में दिए जाने वाले एक साक्षात्कार में स्टीवंस ने "टीज़र एण्ड द फायरकैट" के बारे में कहा:

"मुझे जब धुन मिल गया तो मैं केवल उस धुन पर तब तक गाता रहा जब तक इस धुन से शब्द नहीं निकले. यह एक तरह से एक कृत्रिम निद्रावस्था की तरह है जहां आप तब पहुंच पाते हैं जब आप इसे कुछ देर तक यूं ही बजाते रहते हैं जहां शब्द इसके इर्द-गिर्द चक्कर लगाते हैं। इसलिए आप उन शब्दों को ले लेते हैं और आप उन्हें बस उसी रास्ते जाने के लिए छोड़ देते हैं जिस रास्ते वे जाना चाहते हैं।.. 'मूनशैडो'? अजीब बात है, जो स्पेन में था, जहां मैं कुछ बातों से दूर जाने के लिए अकेला, बिल्कुल अकेला, गया था। और मैं वहां चट्टानों...एकदम उन्हीं चट्टानों पर नाच रहा था जहां लहरें एक तरह से बह रही थीं और छपछपा रही थीं। सचमुच, यह बहुत बढ़िया था। और चांद चमकीला था, फिर पता है और मैं नाचने और गाने लगा और मैंने वही गाना गाया और इस तरह यह रच-बस गया। यह एकदम से एक ऐसे पल की तरह है जिसे आप तब पाना चाहते हैं जब आप गाने लिख रहे हों."

1971 से 1972 तक सात महीनों तक स्टीवंस लोकप्रिय गायिका कार्ली साइमन से रूमानी तौर पर जुड़े रहे जिन्हें सैमवेल-स्मिथ ने मिलवाया था। उस दौरान दोनों एक दूसरे के लिए और एक दूसरे के बारे में गाने लिखते थे। साइमन ने स्टीवंस के बारे में कम से कम दो टॉप 50 गानों, "लेजंड इन योर ओन टाइम" और "एंटिसिपेशन", को लिखा और रिकॉर्ड किया। स्टीवंस ने "स्वीट स्कारलेट" के नाम से अपने रोमांस के आधार पर अपने गाने में साइमन को जगह दी। 

1972 में रिलीज़ होने वाला उनका अगला एल्बम, "कैच बुल ऐट फोर", उनका यूनाइटेड स्टेट्स में सबसे तेजी से सफलता पाने वाला एल्बम था जो 15 दिनों में ही स्वर्ण रिकॉर्ड के दर्जे तक पहुंच गया और तीन सप्ताह तक "बिलबोर्ड" की तालिकाओं में प्रथम स्थान पर बना रहा। इस एल्बम में भी आत्मविश्लेषी और आध्यात्मिक बोलों का समावेश था जिसके लिए वे पहले से ही मशहूर थे और इसमें उनके पिछले रिकॉर्ड की तुलना में अधिक कर्कश आवाज और कम ध्वनिक आवाज का संयोग था और इसमें सिंथेसाइज़र और अन्य वाद्ययंत्रों का उपयोग किया गया था। हालांकि एल्बम की बिक्री ने स्टीवंस की लोकप्रियता का संकेत दिया था, लेकिन फिर भी #16 पर पहुंचने वाले एकल "सिटिंग" को छोड़कर इस एल्बम के बाकी एकल वास्तव में हिट एकल नहीं बन पाए. "कैच बुल ऐट फोर" को 2001 में प्लेटिनम की प्रमाणिकता दी गई।

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