2004 में बल्गेरियन फुटबॉलर ऑफ द इयर पुरस्कार को लेकर अटकलें लगती रही। लेकिन मई 2006 में जाकर बरबातोव 16 मिलियन यूरो (10.9 मिलियन पौंड) फीस के बदले प्रीमियर लीग साइड टॉटनहैम हॉटस्पर में शामिल हुए और इतिहास के सबसे महंगे बल्गेरियाई खिलाड़ी बन गये। वर्क परमिट मिल जाने के बाद हस्तांतरण पूर्ण हुआ और बरबातोव 1 जुलाई 2006 को टॉटनहैम में शामिल हो गए। बर्मिंघम सिटी के विरुद्ध एक सीजन-पूर्व अभ्यास मैच में टॉटनहैम के खिलाड़ी के तौर पर अपने पहले ही मैच में उन्होंने दो गोल किये। 

व्हाइट हार्ट लेन में शेफील्ड यूनाइटेड के खिलाफ टॉटनहैम की तरफ से पहले ही प्रीमियरशिप मैच में बरबातोव ने अपने पहला प्रतियोगी गोल किया। क्वार्टर फाइनल में स्पर के सेविला चले जाने तक, उन्होंने यूईएफए कप में रोबी कीने के साथ फलदायक जोड़ी बनाई। मार्टिन जोल द्वारा अपने स्ट्राइकरों के रोटेशन के बावजूद बरबातोव ने स्वयं को क्लब में पहली पसंद वाले फॉरवर्ड के रूप में मजबूती से स्थापित कर लिया। उन्होंने यूईएफए कप के ग्रुप चरण के दौरान चार मैचों में पाँच गोल करके बेसिकतास तथा क्लब ब्रुग्गे के खिलाफ दो बार मैन ऑफ द मैच पुरस्कार अर्जित किये।

यूरोपीय प्रतियोगिता में अपनी अच्छी फॉर्म के बावजूद बरबातोव ने प्रीमियरशिप के अनुकूल बनने में कुछ समय लिया। हालांकि, विगान एथलेटिक के खिलाफ 3-1 की जीत में उन्होंने एक गोल खुद किया तथा दो गोलों में मदद की। इस उत्कृष्ट प्रदर्शन के साथ वे जल्दी ही लीवरकुसेन में दिखाई अपनी फार्म में लौटने लगे। 9 दिसम्बर 2006 को बरबातोव ने स्पर्स की ओर से कार्लटन एथलेटिक के खिलाफ अपनी टीम की 5-1 से जीत में पहला प्रीमियरशिप गोल किया। बरबातोव ने एफए कप में फुलहैम के विरुद्ध मैच के दूसरे हाफ में सब्स्टीटयूट के रूप में आकर प्रतियोगिता के अपने पहले दो गोल किये। गुडीसन पार्क में एवर्टन के खिलाफ प्रीमियरशिप के एक मैच में आरोन लेनन के एक क्रॉस पेनल्टी स्पॉट के पास से एक ही शॉट द्वारा घर से बाहर का अपना पहला गोल किया। स्पर्स ने यह मैच 2-1 से जीता।

फरवरी 2004 में आर्सिनल के डेनिस बर्गकेम्प और एडू को संयुक्त रूप से मिले प्रीमियर लीग प्लेयर ऑफ द मंथ पुरस्कार के बाद, पहली बार बरबातोव और उनके स्पर्स टीम के साथी रोबी कीने को अप्रैल महीने के लिये संयुक्त रूप से यह पुरस्कार दिया गया। 7 मई 2007 को कार्लटन एथलेटिक के विरुद्ध 2-0 से जीत का पहला गोल करने के साथ ही बरबातोव ने टॉटनहैम के 2006-07 के सीजन में 100वाँ गोल पूरा किया।

बरबातोव उन कुछ लोगों में से हैं जिनके विगान एथलेटिक और मिडिल्सबरो के खिलाफ उत्कृष्ट प्रयासों के साथ किये गये दोनों गोल, बीबीसी की महीने की गोल ऑफ द मंथ की चयनित सूची में शामिल किये गये। बरबातोव ने प्रीमियर लीग के 2006-07 सीजन में 33 मैचों में 12 गोल किये और 11 में सहयोगी भूमिका निभाई.

2006-07 सत्र में अपने अत्यंत प्रभावशाली प्रदर्शन, खासकर सत्र के उत्तरार्ध में, की वजह से उन्हें टॉटनहैम हॉटस्पर प्लेयर ऑफ द इअर का पुरस्कार मिला। बरबातोव को 21 अप्रैल 2007 को एफए प्रीमियर लीग की सीजन की पीएफए टीम में शामिल किया गया। इस टीम में उनके अलावा स्टीवन गेरार्ड तथा डिडिएर ड्रोग्बा सहित केवल तीन खिलाड़ी ही ऐसे थे जो लीग विजेता मैनचेस्टर यूनाइटेड के लिये नहीं खेलते थे।

2008-09 सीज़न
बायर लीवरकुसेन
2006-07 सीज़न
व्यक्तिगत जीवन