1905 ஆம் ஆண்டில் வங்காளம் பிரிக்கப்பட்டதைத் தொடர்ந்து அவர் இந்திய சுதந்திர போராட்டத்தில் பங்கேற்றார். 1903-17 காலகட்டத்தில் சரோஜினி அவர்கள் கோபால கிருஷ்ண கோகலே, ரபீந்திரநாத் தாகூர், முகம்மது அலி ஜின்னா, அன்னி பெசண்ட், சி.பி.ராமஸ்வாமி ஐய்யர், மோகன்தாஸ் காந்தி, ஜவஹர்லால் நேரு ஆகியோரின் அறிமுகத்தைப் பெற்றார்.

இந்திய சுதந்திரப் போராட்டத்தில் மகாத்மா காந்தியுடன் இணைந்து தண்டி யாத்திரையில் ஈடுபட்டார். காந்தி, அப்பாஸ் தியாப்ஜி மற்றும் கஸ்தூரி பாய் காந்தி ஆகியோர் கைதுக்குப் பின் தர்சண சத்தியாகிரகத்தில் துடிப்புடன் பங்கேற்றார்.

1915 முதல் 1918 ஆண்டுகளுக்கிடையில் அவர் இந்தியா முழுவதும் இளைய சமுதாயத்தினரின் நல்வாழ்வு, பணியாளர் நலன், பெண் கொடுமை மற்றும் தேசியப் பற்று குறித்து பல்வேறு சொற்பொழிவுகளை மேற்கொண்டார். ஜவகர்லால் நேருவை 1916 ஆம் ஆண்டு சந்தித்ததற்குப் பின் அவர் சம்பரன் இன்டிகோ பணியாளர்கள் பிரச்சினையைக் கையில் எடுத்தார். 1925 ஆம் ஆண்டில் அவர் காங்கிரசின் தலைவராகத் தேர்ந்தெடுக்கப்பட்டார். இப்பதவிக்கு தேந்தெடுக்கப்பட்ட முதல் பெண் இவரே ஆவார்.

1919 ஆம் ஆண்டு பிரிட்டிஷ் அரசாங்கம் ரௌலெட் சட்டத்தினைப் பிறப்பித்தது. இதன் வழியாக விழிப்புணர்வு ஆவணங்களை வைத்திருப்பது சட்டத்திற்கு புறம்பானதாகக் கருதப்பட்டது; மோகன் தாஸ் காந்தி அவர்கள் எதிர்த்துப் போராட ஒத்துழையாமை இயக்கத்தைத் துவக்கினார், இதில் முதலில் இணைந்தவர் சரோஜினி நாயுடு ஆவார்.

ஜுலை 1919 ஆம் ஆண்டு சரோஜினி அவர்கள் இங்கிலாந்திற்கான ஹோம் ரூல் லீக்கின் தூதர் ஆனார். ஜுலை 1920 இல் அவர் இந்தியாவிற்கு திரும்பினார். ஆகஸ்ட் 1 அன்று மகாத்மா காந்தி அவர்கள் ஒத்துழையாமை இயக்கத்தைத் துவக்கினார். 1924 ஆம் ஆண்டு, கிழக்கு ஆப்பிரிக்க இந்திய காங்கிரசில் பங்கேற்ற இரண்டு இந்திய தேசிய காங்கிரஸ் உறுப்பினர்களுள் ஒருவராக சரோஜினி அவர்கள் திகழ்ந்தார்.

அக்டோபர் 1928 ஆம் ஆண்டு நாயுடு நியூ யார்க்கிற்கு சென்றார். அங்கு நிலவிய ஆப்ரிக்க அமெரிக்க மற்றும் அமெரிக்க இந்திய இனப் பாகுபாடுகளைக் கண்டு கவலையுற்றார். அங்கிருந்து திரும்பிய பின்னர் காங்கிரஸ் காரிய கமிட்டியின் உறுப்பினரானார்.

ஜனவரி 26, 1930 இல் தேசிய காங்கிரஸ் பிரிட்டிஷ் ஆட்சியிடமிருந்து சுதந்திரம் கோரியது. மே 5, அன்று மோகன் தாஸ் காந்தி கைது செய்யப்பட்டார். அதன் பின் சில நாட்களிலேயே நாயுடு அவர்களும் கைது செய்யப்பட்டு பல மாதங்கள் சிறையில் அடைக்கப்பட்டார். காந்தி அவர்களுடன் ஜனவரி 31, 1931 இல் அவர் விடுதலை செய்யப்பட்டார். அந்த ஆண்டின் பிற்பகுதியில் அவர்கள் மீண்டும் கைது செய்யப்பட்டனர். மோசமான உடல் நிலை காரணமாக நாயுடு உடனடியாகவும் காந்தி 1933 ஆம் ஆண்டும் விடுதலை செய்யப்பட்டனர். 1931 ஆம் ஆண்டு அவர் காந்திஜி மற்றும் பண்டிட் மாலவியாஜி ஆகியோருடன் இணைந்து வட்ட மேசை மாநாட்டில் பங்கேற்றார். அக்டோபர் 2, 1942 ஆம் ஆண்டு அவர் வெள்ளையனே வெளியேறு போராட்டம் காரணமாக கைது செய்யப்பட்டார். அவர் காந்திஜியுடன் 21 மாதங்கள் சிறையில் இருந்தார். மோகன் தாஸ் காந்தி அவர்களுடன் நாயுடு அவர்கள் ஒரு பாசமான உறவினைக் கொண்டிருந்தார். காந்தி அவரை செல்லமாக "மிக்கி மவுஸ்" என்று அழைப்பார்.

1947 ஆம் ஆண்டு மார்ச் மாதம் நடைபெற்ற ஆசிய உறவுகள் மாநாட்டில் நாயுடு பங்கேற்றார்.

கவிதைத் துறை
இந்தியாவின் முதல் பெண் ஆளுனர்
இந்திய சுதந்திர போராட்டம்
சரோஜினியின் வரிகள்